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《中国科学技术大学》 2007年
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Pr~(3+),Mn~(2+)共激活氧化物量子剪裁材料的探索及蓝色长余辉材料Sr_2MgSi_2O_7:Eu~(2+),Dy~(3+)的余辉机理研究

符义兵  
【摘要】: 本论文由两部分组成。第一部分,也是论文的主要部分,研究了Pr~(3+),Mn~(2+)共激活的几种铝酸盐和硼酸盐材料中的量子剪裁现象,着重讨论了LaMgB_5O_(10):Pr~(3+),Mn~(2+)中Pr~(3+)→Mn~(2+)能量传递过程。第二部分,研究了长余辉材料Sr_2MgSi_2O_7:Eu~(2+)及Sr_2MgSi_2O_7:Eu~(2+),Dy~(3+)的发光及余辉性能,重点讨论了Eu~(2+),Dy~(3+)在Sr_2MgSi_2O_7:Eu~(2+),Dy~(3+)长余辉发光过程中的作用。 在第一部分中,首先回顾了可见光量子剪裁研究的现状及存在的问题,指出目前量子效率较高的材料如:LiGdF_4:Eu~(3+)、LiGdF_4:Er~(3+),Tb~(3+)等,都采用了氟化物作为基质材料,从而限制了它们的应用前景。为此,我们将研究氧化物量子剪裁材料,并选用“Pr~(3+),Mn~(2+)”对作为激活离子。 第三章研究了Pr~(3+)激活的SrA_(12)O_(19),SrB_4O_7,LaB_3O_6及LaMgB_5O_(10)材料的低温光谱性质。从发射谱上看,在这四种材料中都存在量子剪裁现象(光子级联发射)。从激发谱上看在这四种材料中Pr~(3+)能够直接有效的吸收VUV光子的能量,而不需要来自基质的能量传递。另外在SrA_(12)O_(19):Pr~(3+),LaB_3O_6:Pr~(3+)及LaMgB_5O_(10):Pr~(3+)的激发谱上观测到了Pr~(3+)宇称禁戒的~3H_4→~1S_0跃迁,从而确定了在这三种材料中Pr~(3+)-~1S_0能级分别位于最低的4f5d能级下2052cm~(-1),1815cm~(-1)和1348cm~(-1)。 随后,研究了Mn~(2+)激活的SrAl_(12)O_(19),SrB_4O_7,LaB_3O_6以及LaMgB_5O_(10)的光谱性质。在LaB_3O_6中,由于Mn~(2+)难以取代La~(3+)或B~(3+)的格位,所以在LaB_3O_6:Mn~(2+)中没有观测到Mn~(2+)的发光。而另外三种材料都有来自Mn~(2+)的绿光或红光发射。在SrAl_(12)O_(19)和SrB_4O_7中,由于Mn~(2+)取代的是半径较大的阳离子Sr~(2+)从而处在较弱的晶场中,所以在这两个材料中Mn~(2+)的发光为波长较短的绿光(515nm左右)。而在LaMgB_5O_(10)中,Mn~(2+)取代的是半径较小的Mg~(2+)从而处在较强的晶场中,导致Mn~(2+)的发光为615nm红光。测量了SrAl_(12)O_(19):Mn~(2+),SrB_4O_7:Mn~(2+)以及LaMgB_5O_(10):Mn~(2+)VUV-VIS区的激发光谱,指出在300-550nm范围内一些分立的激发峰来自Mn~(2+)-3d~5→3d~5跃迁,而VUV区的两个激发带分别来自基质吸收和“Mn~(2+)-O~(2-)”的电荷迁移态吸收。 第五章研究了Pr~(3+),Mn~(2+)共掺杂的SrAl_(12)O_(19),SrB_4O_7以及LaMgB_5O_(10)中Pr~(3+)→Mn~(2+)能量传递。由于SrAl_(12)O_(19):Pr~(3+)的发射光谱和SrAl_(12)O_(19):Mn~(2+)的激发光谱上并没有光谱重叠存在,所以SrAl_(12)O_(19):Pr~(3+),Mn~(2+)中并没有能量传递发生。而SrB_4O_7:Pr~(3+)和LaMgB_5O_(10):Pr~(3+)的发射光谱分别与SrB_4O_7:Mn~(2+)和LaMgB_5O_(10):Mn~(2+)的激发光谱存在较多光谱重叠,使得在SrB_4O_7:Pr~(3+),Mn~(2+)以及LaMgB_5O_(10):Pr~(3+),Mn~(2+)中Pr~(3+)→Mn~(2+)的能量传递成为可能。通过Pr~(3+),Mn~(2+)双掺样品的发射、激发光谱以及比较Pr~(3+)单掺和Pr~(3+),Mn~(2+)双掺样品中Pr~(3+)-~1S_0发射的衰减时间,证实了上述能量传递过程。这种能量传递转化了部分Pr~(3+)紫光或紫外光为Mn~(2+)的绿光或红光发射,提高了量子剪裁过程中可见光发射的比例。 以LaMgB_5O_(10):Pr~(3+),Mn~(2+)为例研究了LaMgB_5O_(10)中Pr~(3+)→Mn~(2+)能量传递的类型及途径。结果表明共振能量传递在材料中起主要作用。计算和讨论了LaMgB_5O_(10):Pr~(3+),Mn~(2+)中共振能量传递的临界传递距离,发现对于电偶极-电偶极相互作用,临界距离R_C~(dd)=4.78(?);而电偶极-电四极相互作用,临界距离R_C~(dq)=9.46(?);若是交换相互作用,临界传递距离R_C~(ex)也只有几个埃,都小于最大掺杂浓度下样品中Pr~(3+)和Mn~(2+)间的平均距离R_(Pr-Mn)~17(?)(Pr~(3+),Mn~(2+)在样品中任意分布)。由于Pr~(3+),Mn~(2+)离子半径分别小于和大于所替换的阳离子半径,所以我们认为:Pr~(3+),Mn~(2+)在替换晶格阳离子的过程中可能成为近邻,从而降低系统的能量,这就使得LaMgB_5O_(10):Pr~(3+),Mn~(2+)中Pr~(3+)→Mn~(2+)能量传递的产生有了合理的解释。 在第二部分中,研究了长余辉材料Sr_2MgSi_2O_7:Eu~(2+)和Sr_2MgSi_2O_7:Eu~(2+),Dy~(3+)的光谱性质和余辉性能。实验结果指出这两种长余辉材料的余辉发光主要来Eu~(2+)-4f~65d→4f~7允许跃迁产生的465nm蓝光。通过余辉光谱以及余辉衰减曲线的测量发现,Sr_2MgSi_2O_7:Eu~(2+),Dy~(3+)余辉性能远优于Sr_2MgSi_2O_7:Eu~(2+)。两种长余辉材料热释光曲线的拟合结果显示,这是因为Dy~(3+)的加入在材料中产生了深度合适,浓度较高的陷阱能级所致。 我们在真空紫外激发下Sr_2MgSi_2O_7:Eu~(2+),Dy~(3+)的发射光谱上,同时测到了Eu~(2+)和Dy~(3+)的发光。并结合Sr_2MgSi_2O_7:Eu~(2+)具有余辉性能的事实,说明Eu~(2+)和Dy~(3+)都既是陷阱也是发光中心。只不过UV激发下在Sr_2MgSi_2O_7:Eu~(2+),Dy~(3+)中突显了Eu~(2+)作为发光中心和Dy~(3+)作为陷阱的作用。通过Sr_2MgSi_2O_7:Eu~(2+),Dy~(3+)中余辉机理的讨论,认为Dy~(3+)在这种长余辉材料中作为电子陷阱而不是目前普遍认为的空穴陷阱,而Eu~(2+)可能是起空穴陷阱的作用。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:TN104.3

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