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《中国科学技术大学》 2009年
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聚合物界面吸附行为及吸附膜属性的石英晶体微天平响应分析

方佳节  
【摘要】: 石英晶体微天平(quartz crystal microbalance with dissipation,QCM-D)是一种灵敏度极高的传感器,其共振频率的变化(△f)可以精确测量石英晶体表面溶液或吸附膜纳克量级的质量变化,D因子表征能量在其中的耗散。两者的结合,可以测量石英晶体表面物质的质量、粘度、剪切模量等参数,因此被广泛应用于化学、生物、医学、物理等领域,如生物材料的表面分析、生物大分子的相互作用、生物大分子/细胞的吸附和解吸附、纳米尺度吸附膜的粘弹性、原子尺度下的摩擦力等方面的研究。由于测量结果只有共振频率的变化和D因子两个参数,而实验中所涉及的各种物理参数又比较多,因此定量分析比较困难,多用于定性研究。围绕测量中涉及的各种因素对实验结果的影响,本论文开展了大量的研究,取得的主要成果如下: 1,在Voight模型的基础上,利用数学归纳法,推导出无穷层吸附膜△f和△D的表达式,使得研究密度分布对实验结果的影响成为可能;给出多种条件下△f和△D的表达式。 2,在单层吸附膜的情况下,假定质量恒定,研究吸附膜粘弹性和密度分布对△f和△D的影响,并研究密度分布对film resonance的影响。结果显示:△f的变化随粘度的增加而迅速变化,然后达到一个稳定值;剪切模量与粘度、角频率的乘积之比值小于0.1时,剪切模量对△f无影响;剪切模量继续增加,共振频率的变化略有增加;D因子的数值正比于剪切模量:密度分布对△f有巨大的影响,且界面处的粘度越大,密度分布对△f的影响越大;film resonance可以通过形态的变化而减弱。 3,在Langmuir吸附模型下,分析溶液、吸附常数、粘度/剪切模量-浓度关系等参数对实验结果的影响。结果指出,浓溶液对测量结果的干扰巨大,因此吸附行为的研究只能在低浓度下进行;△f的变化与吸附等温线有相似的变化规律;相同浓度下,粘度、剪切模量、吸附常数越大,共振频率的变化数值越早到达稳定值;D因子先增加后减小,表明随着吸附分子数目的增加,吸附膜趋于刚性,且D因子的最大值,与吸附膜的剪切模量有关。 4,在BET吸附模型下,分析粘弹性、吸附层数对△f和△D的影响。结论如3,△f与吸附等温线有相同的变化规律:每一层吸附的开始阶段,△D迅速增大;随吸附逐渐完成,△D迅速减小。3、4的结果表明,石英晶体微天平可以用于各种分子的吸附行为、相互作用、形态变化等的研究。 5,对比分析了QCM-D和表面等离子体共振仪(Surface Plasmon Resonance,SPR)在测量吸附膜性质方面的应用。计算结果验证了这样的事实:QCM-D适用于含水较多的、伸展的吸附膜的研究,给出的是质量、粘弹性的综合结果,因此一般来说QCM-D给出的质量偏大;SPR适用于紧凑、密集的吸附膜的研究,精确给出质量。因此,QCM-D的测量结果更复杂,包含了更多的信息,如吸附过程中吸附膜形态的变化、吸附膜的粘度、剪切模量等。因此QCM-D测量结果的定量分析比较困难。 6,在上述计算结果和实验的基础上,分析了PNIPAM分子的吸附行为,以及界面处PEG溶液的粘弹性随浓度的变化。分析结果表明,QCM是研究吸附行为和界面处溶液性质的强有力工具。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O647.3;TP212.2

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【参考文献】
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【共引文献】
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