收藏本站
《中国科学技术大学》 2010年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

固体氧化物燃料电池性能的微结构理论与多尺度多物理场模拟

陈代芬  
【摘要】: 固体氧化物燃料电池(SOFC)具有高效清洁和燃料灵活等显著优点,是当前国际新能源技术发展的一大热点。由于实物制作具有昂贵、耗时而不能全面细致地探索各种材料参数,结构设计和工作条件影响的缺陷,根据已知原理建立理论与模拟工具,进而系统全面地探讨各种材料选择,电池设计方案和运行方式对电池性能的影响便成为加速SOFC技术发展的重要手段, 本论文主要针对SOFC建立多尺度多物理场耦合的数值模型用于进行相关的理论研究和工程优化设计。这里指的多尺度主要指包括微观复合电极尺度模型的研究和发展、电池层面尺度模型的研究和发展以及两个尺度模型的耦合工作。多物理场主要包括电化学过程、电子和离子混合传导过程、反应气体传输过程以及固—气体混合热传输过程的综合分析。 第一章首先简单介绍了燃料电池的发展简史,以及不同的电池分类。其次针对SOFC介绍了电池的基本工作原理,并细致推导了SOFC的理论电动势、开路电动势和局域能斯特电动势的表达式。而后简单分析了SOFC的结构和部件的材料特点。最后针对SOFC各个层面的数值模拟工作近况进行了大概的文献概述。 第二章首先对现有的微观电极层面模型进行了概述。其次针对现有的基于球形颗粒随机堆叠的逾渗微观模型进行了详细的介绍,并指出了现有模型的优点和不足。基于大量的文献分析作者提出了更为准确合理的用于预测SOFC复合电极有效性质与微观结构参数之间关系的逾渗微观模型。并详细分析了三种不同材料配比对应的逾渗三相区域的分布情况。该模型不仅适用于二元混合物结构,同时也适用于具有多种颗粒尺寸的多元混合物结构。模型依赖的微观参数包括:各类颗粒的半径、体积分数,颗粒间重叠接触角以及孔隙率。可预测的复合电极有效性质包括:有效离子/电子体电导率和边界电导率,单位体积的逾渗三相线长度、单位致密电解质表面的逾渗三相线长度、两相接触面积以及气孔通道的水力半径等。同时,为了增加模型的实用性,所有结果都以无量纲化的形式展示。 第三章在第二章微观模型的基础上发展了针对具有真实颗粒尺寸分布的复合电极逾渗微观模型。基于该模型,正态分布函数被分别用于描述电极材料颗粒和电解质材料颗粒在复合电极中的颗粒尺寸分布情况。模型依赖的微观结构参数包括:电极材料颗粒和电解质材料颗粒的平均半径、反映颗粒尺寸分布宽度的正态分布标准偏差、材料组分配比以及复合电极结构的孔隙率。通过该模型计算的结果与通过球形颗粒随机排列电极重构方法所得的结果非常吻合,从而有力的说明了该模型的有效性。通过计算得出,具有真实颗粒尺寸分布的复合电极与具有均匀颗粒尺寸分布的复合电极相比,单位体积逾渗三相线长度的最大值减小约32%。最后为了扩展模型的实用性,我们结合SOFC阳极和阴极的特点对模拟结果进行了分析。结果显示,复合电极使用较小的电极材料颗粒和电解质材料颗粒平均半径以及相对较窄的颗粒尺寸分布有利于提高SOFC复合阴极(LSM和YSZ)的性能。而对于典型的SOFC复合阳极(Ni和YSZ)而言,采用较大的电解质材料颗粒平均半径和相对较宽的颗粒尺寸分布则可得到较高的电池性能。 第四章针对SOFC提出了一个等效电路模型用于细致的描述SOFC内部的局域电化学反应情况以及电子和离子电流的传导过程。基于局域反应位置的电化学势平衡,我们详细描述了局域浓差损耗和局域活化过电势等各部分损耗的定义。进而基于理论基础给出了各个物理、化学过程的数学描述,并针对电池单元多物理场模型的建立推导出了各种等效的模拟处理方法。最后,通过与第二章提出的逾渗微观模型相结合系统分析了复合阴极功能层厚度、材料参数性质(如:基于单位三相线长度的交换输运电流密度(表征材料电化学活性)、本征电子和离子电导率)、电池工作环境(如工作温度和输出电流密度)以及复合电极微观参数(如平均颗粒尺寸、电极颗粒和电解质颗粒半径比例、组分配比和孔隙率)对复合阴极功能层工作性能的作用。模拟结果显示在各种不同的参数环境下,采用10-20μm之间的阴极间隙层厚度可以得到较优化的电池性能。 第五章在第四章的基础上,分析了复合阴极的材料组分配比、阴极间隙层厚度、电池工作环境以及复合电极有效性质等因素对阴极间隙层内部电化学活化区域分布的影响。由于SOFC的活化损耗主要发生在阴极间隙层内的电化学活化区域,因此准确的预计阴极间隙层内电化学活化区间的厚度至关重要。考虑到繁琐的数值建模过程和复杂的数值计算不利于其它实验工作者结合不同的材料参数和具体的工作条件对复合电极的电化学活化区域作出预测。我们通过理论分析,推导了用于预测不同工作参数对应的电化学活化区域潜在最大厚度的解析表达式。同时,为了验证该解析表达式的有效性。我们将通过解析表达式计算的结果与通过第四章数值模型的数值模拟结果进行比较,从而证明了该解析表达式的有效性。至此,其他实验工作人员可通过该解析表达式简单的预测出与不同输出电流密度、逾渗三相线长度、有效电子和离子电导率等材料参数和工作条件对应的电化学反应区间的潜在最大厚度。这将有利于为阴极间隙层的制作提供大致的参数指导。 第六章主要针对本文的工作内容进行了简单的总结。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TM911.4

手机知网App
【引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 孔为;固体氧化物燃料电池和磁控溅射阴极的理论分析与优化设计[D];中国科学技术大学;2012年
2 于建国;煤基合成气平板式固体氧化物燃料电池性能研究与优化[D];上海交通大学;2012年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 田守信;;炼钢含铁尘泥再生利用的分析研究[J];宝钢技术;2008年03期
2 赵贵;方磊;张耀璜;沈建业;;电炉小炉盖废料资源综合利用探讨[J];宝钢技术;2008年03期
3 曾坤;张炼;;钢铁高温防氧化脱碳涂料的研究[J];材料保护;2008年06期
4 王志强;朱伯铨;方斌祥;周伦潮;;不同粒度的鳞片石墨对低碳镁碳耐火材料性能的影响[J];材料导报;2008年09期
5 颜正国;陈伟;于景坤;;碳热还原法制备部分石墨化的C/B_4C复合粉体[J];材料导报;2010年04期
6 马北越;于景坤;朱强;;La_2O_3对锆英石合成SiC-ZrO_2复合材料的影响[J];东北大学学报(自然科学版);2009年04期
7 马北越;厉英;徐礼兵;翟玉春;;原位合成(O′+β)-Sialon/莫来石复合材料[J];东北大学学报(自然科学版);2011年01期
8 王国峰;王海洋;;烧结助剂对反应热压烧结B_4C基复合材料性能的影响[J];复合材料学报;2009年04期
9 李法庆;邵芳;;基于热力学的硬质合金刀具加工钛合金的研究[J];工具技术;2008年09期
10 魏耀武;李楠;潘德福;;镁质耐火材料与钢中镁铝尖晶石夹杂形成的热力学关系[J];硅酸盐通报;2006年06期
中国重要会议论文全文数据库 前4条
1 陈肇友;;有色金属火法冶炼用耐火材料及其发展动向[A];全国耐火材料高级技术人员研修班培训资料[C];2007年
2 黄刚;彭云涛;方昌荣;;添加剂对Al_2O_3-SiC-C铁沟浇注料性能的影响[A];2007年中小高炉炼铁学术年会论文集[C];2007年
3 张新;王守业;曹喜营;张军;刘勇;余兴国;;低水泥浇注料防冻研究[A];2011全国不定形耐火材料学术会议论文集[C];2011年
4 王志强;洪学勤;雷中兴;田先明;郑吉红;刘良兵;;RH浸渍管浇注料抗渣侵蚀和渗透性能的改善[A];2011全国不定形耐火材料学术会议论文集[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 杨林;用叶蜡石和金红石制备Sialon-TiNC及其在出铁沟浇注料中的应用研究[D];中国地质大学(北京);2011年
2 刘渝萍;基于半导体电化学理论的镁合金阳极氧化成膜机制研究[D];重庆大学;2011年
3 陶绍平;钢包内衬用MgO基和Al_2O_3基耐火材料对钢质量的影响研究[D];郑州大学;2007年
4 陈虎魁;镁合金在HFC-134a气氛中的氧化行为及与陶瓷材料的作用研究[D];西北工业大学;2007年
5 金胜利;定向金属氮化法制备氧化镁—氮化铝复相材料[D];武汉科技大学;2007年
6 张伟儒;高性能氮化物透波材料的设计、制备及特性研究[D];武汉理工大学;2007年
7 胡建杭;城市生活垃圾直接气化熔融焚烧过程应用基础研究[D];昆明理工大学;2007年
8 刘翠荣;玻璃(陶瓷)与金属阳极键合界面结构及力学性能[D];太原理工大学;2008年
9 王苹;Ti-Al-C体系热力学分析及动力学机理研究[D];武汉理工大学;2008年
10 刘宏葆;氮化硼基精铸复合型壳及制备工艺[D];上海大学;2009年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 舒艺周;磷石膏碳热分解性能及工艺研究[D];昆明理工大学;2010年
2 牟雅琴;半干法脱硫灰制硫酸—粉煤灰同步提取氧化铝的研究[D];安徽工业大学;2011年
3 梁萍;镁橄榄石、炭制备氧化物—非氧化物复合材料的机理及性能[D];武汉科技大学;2011年
4 王廷剑;铝合金LC4微弧氧化膜制备及特性研究[D];哈尔滨工业大学;2010年
5 薛燕鹏;钢包用耐火材料与A508-3钢液相互作用的研究[D];哈尔滨工业大学;2010年
6 王广恩;钒渣对镁碳砖的侵蚀机理研究[D];重庆大学;2011年
7 连进;添加MgB_2对镁碳耐火材料抗氧化性能的影响[D];西安建筑科技大学;2011年
8 黄少波;纳米Al_2O_3和Cr_2O_3对镁铬质耐火材料性能和结构的影响[D];西安建筑科技大学;2011年
9 邵跃;O’-Sialon复相陶瓷物相控制及性能的研究[D];天津大学;2012年
10 孙峰;碳化硅基复合材料抗氧化梯度涂层的制备与性能研究[D];武汉理工大学;2006年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 司广树,姜培学,李勐;单相流体在多孔介质中的流动和换热研究[J];承德石油高等专科学校学报;2000年04期
2 卢立柱,胡湖生,谢慧琴;二氧化锆电泳沉积膜的致密化烧结[J];材料科学与工艺;1998年01期
3 李英,唐子龙,谢裕生,张中太;缓冲溶液法制备SOFC用Ni/YSZ负极材料[J];材料科学与工艺;2001年01期
4 尹艳红;李少玉;杨书廷;夏长荣;孟广耀;;采用碳氢燃料的SOFC阳极的研究进展[J];电池;2006年02期
5 林子敬,顾晔,张晓华;YSZ中温燃料电池的稳态模拟[J];电化学;2002年04期
6 张斌,倪维斗,李政;IGCC及煤气化固体氧化物燃料电池混合循环的技术经济性分析[J];动力工程;2005年01期
7 包成;蔡宁生;;SOFC-MGT混合发电系统的半实物仿真方案研究[J];动力工程学报;2011年06期
8 李琛;姜乐华;佐晓波;;平板状SOFC结构热应力特性分析[J];化学工程与装备;2008年08期
9 李小川;施明恒;;多孔介质热导率的数值计算[J];工程热物理学报;2008年02期
10 李志刚;淮秀兰;王绍荣;朱庆山;;平板式阳极支撑SOFC多场耦合数值模拟[J];工程热物理学报;2010年04期
中国博士学位论文全文数据库 前9条
1 阎景旺;中温固体氧化物燃料电池的研制与电极过程的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2002年
2 王振卫;ScSZ电解质及其在IT-SOFCs中的应用[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
3 王毓娟;SOFC阳极甲烷直接氧化电催化剂的研究[D];华南理工大学;2001年
4 李彦;固体氧化物燃料电池的电极材料研究和单电池数值模拟[D];浙江大学;2006年
5 马千里;氨燃料质子导体固态氧化物燃料电池的研究[D];中国科学技术大学;2006年
6 朱威;以碳氢化合物为燃料的中温固体氧化物燃料电池的新型阳极[D];中国科学技术大学;2006年
7 刘世学;中温固体氧化物燃料电池多物理场模拟与性能优化[D];中国科学技术大学;2008年
8 赵飞;中温固体氧化物燃料电池阴极材料的制备与表征[D];中国科学技术大学;2009年
9 毕武喜;平板式固体氧化物燃料电池气道模拟与优化[D];中国科学技术大学;2009年
中国硕士学位论文全文数据库 前3条
1 纪登峰;SOFC中SDC电解质和NiO-SDC阳极材料的制备和表征[D];浙江大学;2006年
2 吴昊;SOFC核心部件PEN热应力场的数值模拟[D];华中科技大学;2007年
3 袁哲;中温固体氧化物燃料电池联合系统分析及实验研究[D];中国科学技术大学;2009年
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 张中太,黄传勇;固体氧化物燃料电池的研究进展[J];材料导报;1999年04期
2 崔学军;李国军;任瑞铭;;提高CeO_2基固体电解质电性能的几种方法[J];陶瓷科学与艺术;2006年01期
3 李志刚;淮秀兰;王绍荣;朱庆山;;平板式阳极支撑SOFC多场耦合数值模拟[J];工程热物理学报;2010年04期
4 王宇;段立强;杨勇平;;SOFC/GT/ST三重复合动力系统特性研究[J];工程热物理学报;2011年03期
5 卢凤双;田宇鹏;;固体氧化物燃料电池(SOFC)用NiMoCr金属连接体氧化行为研究[J];金属功能材料;2011年03期
6 赵旺初;平板式固体氧化物燃料电池(SOFC)[J];电力建设;2002年12期
7 张胜涛,温彦;燃料电池发展及其应用[J];世界科技研究与发展;2003年03期
8 ;固体氧状物燃料电池[J];中国科技信息;2003年17期
9 王激扬;;国外徒步士兵用燃料电池技术进展[J];电源技术;2011年06期
10 郑锐,聂怀文,陈文霞,张向峰,温廷琏;等离子喷涂在制备中温平板式固体氧化物燃料电池中的应用[J];硅酸盐学报;2003年06期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 王丽欣;由宏新;郁丽;阿布里提·阿布都拉;;以干甲烷为燃料的SOFC阳极反应及材料的研究进展[A];2006年石油和化工行业节能技术研讨会会议论文集[C];2006年
2 赵晓锋;邵刚勤;段兴龙;赵明;闫丽;;新型SOFC电解质Ce_(0.8)Sm_(0.2)O_(1.9)的制备与表征[A];中国颗粒学会超微颗粒专业委员会第五届年会暨海峡两岸纳米颗粒学术研讨会论文集[C];2007年
3 邓忠华;李曦;;固体氧化物燃料电池电特性的建模和控制设计[A];第二十六届中国控制会议论文集[C];2007年
4 ;SOFC System Model and SOFC-CHP Competitive Analysis[A];中国化学会第28届学术年会第10分会场摘要集[C];2012年
5 辛显双;王绍荣;占忠亮;温廷琏;;SOFC合金连接体耐高温氧化涂层研究进展[A];中国硅酸盐学会固态离子学分会理事会暨第一届固态离子学青年学术交流会文集[C];2011年
6 王绍荣;郑锐;温琏;;SOFC新型阴极材料La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(1-x)Ca_xO_3的研究[A];中国硅酸盐学会2003年学术年会论文摘要集[C];2003年
7 徐立海;杨炜;王聪;;射频磁控溅射技术制备IT-SOFC电解质材料GDC的研究[A];第十二届中国固态离子学学术会议论文集[C];2004年
8 郑敏章;刘晓梅;张策;苏文辉;;中温SOFC阴极材料La_(1-X)Sr_XCuO_(3-δ)的制备及性能研究[A];第十二届中国固态离子学学术会议论文集[C];2004年
9 郑锐;王绍荣;聂怀文;李松丽;温廷琏;;CaO-Al_2O_3-SiO_2-B_2O_3微晶釉在平板式SOFC密封中的应用[A];中国硅酸盐学会2003年学术年会论文摘要集[C];2003年
10 李松丽;温廷琏;王绍荣;曹家弟;吕之奕;;浸渍成型管状SOFC性能初步研究[A];第十二届中国固态离子学学术会议论文集[C];2004年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 ;SOFC高温电解水制氢取得重要进展[N];中国技术市场报;2011年
2 张玲 周前进;我国实现固体氧化物燃料电池系统独立发电[N];科技日报;2010年
3 李超;中科院成功制备出两种复合电极材料[N];中国建材报;2011年
4 查少武 杨蔚光 夏长荣 孟广耀;21世纪的绿色能源——固体氧化物燃料电池[N];科技日报;2000年
5 北京化工大学炭纤维及复合材料研究所 张学军;未来谁给我们供电?[N];计算机世界;2004年
6 本报记者 岳琳;直接运用最新技术是捷径[N];中国汽车报;2002年
7 祝同华 秦伟;我国燃料电池研究驶入发展快车道[N];中国电子报;2003年
8 记者 朱伟光 特约记者 张士英;哈工大燃料电池功率达国际先进水平[N];光明日报;2010年
9 墨梅;中科院研制燃料电池新阳极材料[N];中国化工报;2008年
10 本报记者 张煜林;新技术能让汽车有更卓越的表现[N];中国汽车报;2002年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 陈代芬;固体氧化物燃料电池性能的微结构理论与多尺度多物理场模拟[D];中国科学技术大学;2010年
2 张兄文;固体氧化物燃料电池及其混合系统的多级建模与仿真研究[D];西安交通大学;2008年
3 孔为;固体氧化物燃料电池和磁控溅射阴极的理论分析与优化设计[D];中国科学技术大学;2012年
4 肖进;固体氧化物燃料电池的相转化及流延法制备研究[D];中国科学技术大学;2012年
5 柳勇;中温固体氧化物燃料电池电解质及相关材料和性能的研究[D];天津大学;2012年
6 刘杨华;SOFC固体氧化物燃料电池分布式发电系统仿真及其潮流计算[D];湖南大学;2010年
7 李彬;氧化铈基和磷灰石型硅酸镧基电解质材料的研究[D];清华大学;2010年
8 刘泽;固体氧化物燃料电池中功能复合电极的制备与表征[D];中国矿业大学(北京);2009年
9 黄兆祥;氧基磷灰石固体电解质的制备和导电性能研究[D];华中科技大学;2010年
10 严端廷;CeO_2基电解质的电性能研究及在中温固体氧化物燃料电池中的应用[D];吉林大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 刘杨;基于高度非对称中空纤维电解质膜的微管式SOFC制备[D];山东理工大学;2010年
2 高清;动力学蒙特卡罗方法在多尺度模拟中的研究及应用[D];重庆大学;2010年
3 林航昇;阳极负载IT-SOFC电解质薄膜的制备及性能研究[D];昆明理工大学;2010年
4 李航;钙钛矿中温固体氧化物燃料电池关键材料的合成与性能研究[D];华东理工大学;2012年
5 刘振;甲烷不完全氧化SOFC热电气联产的模拟[D];大连理工大学;2012年
6 陈焓;中低温SOFC微纳结构化电极的制备及性能研究[D];浙江大学;2011年
7 张刊刊;混相等离子喷涂复合工艺制备SOFC核心电极[D];华中科技大学;2009年
8 赵学军;中温质子型H_2S-SOFC阳极和电解质的制备及性能研究[D];南京理工大学;2010年
9 沈国阳;SOFC催化剂粉体的微波制备及抗积碳复合阳极的性能研究[D];景德镇陶瓷学院;2012年
10 安涛;Bi_2O_3掺杂SOFC阳极和电解质材料的制备和表征[D];山东大学;2012年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026