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《中国科学技术大学》 2010年
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纳米及表面吸附体系的第一性原理研究

任浩  
【摘要】: 近年来,纳米和表面体系方面的研究取得了非常大的进展,这些进展不仅丰富了传统的凝聚态物理、量子化学、新型功能材料等学科领域的研究内容,也对信息技术、洁净能源、环境科学等多个方面产生了影响。另一方面,随着研究体系复杂性的日益增加,以及纳米体系不可忽视的量子效应,第一性原理计算已经成为不可或缺的研究手段。在这些前沿领域的研究中,理论计算不仅用来解释观测到的现象,揭示其背后的物理本质,还可以用来指导实验方面的研究,甚至可以通过搭建合适的模型,进行理想实验。 本论文主要论述了三个方面的工作:利用密度泛函理论研究了边界化学修饰对扶手椅(armchair)型石墨烯纳米条带电子结构性质的影响;利用非平衡格林函数技术结合密度泛函理论的方法研究了石墨烯纳米条带体系的电子输运性质,从理论上设计了两种纳米器件;发展了基于第一性原理计算的表面吸附体系非弹性电子隧穿谱的计算方法,并讨论了在几个实际体系中的具体应用。 论文起始,第一章简要介绍了第一性原理电子结构计算的理论框架和目前研究中常用的近似与方法。自从量子理论诞生,人们就开始了应用量子理论描述实际体系的征途。而整个电子结构理论,就是人们在用量子力学的基本原理描述真实体系的过程中得到的一种既可以负担得起,又具有可接受的近似程度的方法体系。在这一章中,我们遵循着近似程度由低到高的脉络,首先简单介绍了目前电子结构计算中经常用到的三个基本近似,分别为:非相对论近似、玻恩-奥本海默近似和独立电子近似;然后在此基础上,叙述了Hartree-Fock近似方法和自洽场方法,这是现阶段电子结构计算的基石;随后,简要叙述了在研究中广泛应用的密度泛函理论,以及采用非平衡格林函数技术和密度泛函理论相结合的计算电子输运性质的方法;最后,简单介绍了本论文涉及到的工作中用到的几个软件包。 纳米科学和表面科学作为新兴的交叉学科展现出了蓬勃的生机,在第二章中,我们简要叙述了近年来该领域的研究进展和现状。首先,从实验技术来看,扫描探针技术的发展,不仅使人们的目光达到化学极限,更重要的是作为一种实验手段,可以搭建、操控各种微观实验体系,甚至可以操控化学反应;近年来发展的分子结技术也是一个巨大的进步,使得人们可以对单个原子、分子量级的体系进行电子输运性质的测量,对下一代微电子电路的发展具有深远的影响。在新型的实验体系方面,石墨烯引发了当前的研究热潮,无论是从其基本物理性质还是在各个领域内的潜在应用来看,石墨烯都是一种令人激动的材料;表面吸附体系则是一个相对传统的研究范畴,但由于其在异相催化、晶体外延生长、生命科学以及分子电子学等领域都具有重要的应用,仍存在许多问题亟待解决。 石墨烯相关材料的一个非常有吸引力的应用是作为下一代微电子器件。石墨烯纳米条带,作为一种石墨烯的衍生材料,其物理性质受边界手性、宽度、及化学环境等很多因素的影响,边界碳原子被氢饱和的扶手椅型石墨烯纳米带(AGNR)均为半导体。在第三章中,我们用各种不同原子或者基团对AGNR边界碳原子进行化学修饰,发现不仅可以改变AGNR体系的电子结构性质,比如改变带隙、引起半导体-金属转变等,边界化学修饰还可以改变AGNR体系带隙随宽度的变化规律。此外由于AGNR体系一个可能的重要应用就是分子器件,我们研究发现用常见的锚接基团NO2和NH2对AGNR进行边界化学修饰时,体系的电子结构性质变化不大,这就意味着可以比较容易地将具有特殊电子性质的AGNR单元模块化组装于分子电路中。 分子电子学的研究主要有两个方面,一是通过实验或者理论的方法,研究分子或纳米体系的电子输运性质,以期找到具有特定电子学功能的器件,比如分子整流器件、分子开关、量子点、负微分电阻器件等;此外便是利用体系的电子输运性质,通过某些手段得到体系其他性质,比如化学识别。在第四章中,我们在理论上设计了基于石墨烯纳米带的量子点器件和负微分电阻器件,这两种纳米器件都具有良好的稳定性,有望在实际中应用。 在第五章中,给出了基于第一性原理电子结构计算进行表面吸附体系非弹性电子隧穿谱的模拟方法。我们采用Tersoff-Hamann近似和有限差分方法,实现了STM实验体系中非弹性电子隧穿谱的计算程序,在两个广泛研究的体系:CO分子吸附在Cu(100)表面和乙炔分子吸附在Cu(100)表面的测试表明,我们的程序健壮性较好,能够重现实验结果,跟以前的理论计算结果也一致。随后我们将程序用于顺-2-丁烯分子吸附在Pd(100)表面和三聚氰胺分子吸附在Cu(100)表面两个体系的研究,体现了利用非弹性电子隧穿谱进行表面化学识别的优越性。非弹性电子隧穿谱在表面科学的研究中是一种强有力的实验工具。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O647.31

【参考文献】
中国博士学位论文全文数据库 前4条
1 向红军;纳米材料的理论研究及线性标度电子结构方法的发展[D];中国科学技术大学;2006年
2 阚二军;新型磁性材料的第一性原理计算与设计研究[D];中国科学技术大学;2008年
3 孙莲;一些纳米材料的第一性原理研究[D];中国科学技术大学;2008年
4 胡振芃;基于第一性原理计算的STM相关问题研究[D];中国科学技术大学;2008年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 郭冬勇,赵德国;纳米材料的现行测量技术[J];安徽教育学院学报;2002年06期
2 朱光来,李春燕,许新胜,崔执凤;群论与异核双原子分子的光谱项[J];安徽师范大学学报(自然科学版);2003年04期
3 汤学华,尤政,杨建中;谐振式隧穿磁强计的理论研究[J];微纳电子技术;2003年Z1期
4 樊康旗,贾建援,朱应敏;体心立方晶体用于实现原子级存储的可行性[J];微纳电子技术;2005年05期
5 傅惠南,王宏霞,区仲荣;扫描探针制备技术的研究现状及发展[J];微纳电子技术;2005年05期
6 魏强,张玉林,宋会英,于欣蕾;基于扫描隧道显微镜的纳米加工技术[J];微纳电子技术;2005年09期
7 郑立军;;扫描隧道显微镜对碳颗粒形貌的研究[J];长春大学学报;2009年06期
8 高鹏,姚英学,袁哲俊;纳米压痕系统中施载/扫描传感器的设计[J];传感技术学报;1997年02期
9 赵清亮,王景贺,李旦,董申;扫描探针显微镜的最新技术进展及应用[J];传感技术学报;1999年04期
10 李旭;杨学恒;彭光含;刘济春;;扫描隧道显微镜对纳米碳酸钙的研究[J];材料导报;2005年03期
中国重要会议论文全文数据库 前3条
1 方勇纯;;基于学习控制的AFM快速扫描模式研究[A];第二十六届中国控制会议论文集[C];2007年
2 尤政;;微米/纳米技术[A];第二届功能性纺织品及纳米技术应用研讨会论文集[C];2002年
3 祖丽华;李青山;;聚(丙烯腈-乙酸乙烯酯)/黄粘土纳米复合材料研究[A];第六届功能性纺织品及纳米技术应用研讨会论文集[C];2006年
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1 李兵云;粉单竹SCMP漂白中木素结构变化及生物酶改善漂白性能的研究[D];华南理工大学;2010年
2 毛志清;玻璃纤维及碳纳米管增强高分子复合材料研究[D];南京大学;2010年
3 李英德;单分子电子器件的理论研究[D];山东师范大学;2011年
4 扈国栋;几个生物体系的分子动力学模拟和自由能计算研究[D];山东师范大学;2011年
5 张美光;高压下过渡金属硼化物与碱金属叠氮化物的理论研究[D];吉林大学;2011年
6 李全;高压下新型B-C-N-O超硬材料的结构设计[D];吉林大学;2011年
7 李印威;若干典型高硬度或超导功能材料的高压结构设计[D];吉林大学;2011年
8 田传进;氢参与的两类重要分子反应机制的理论研究[D];吉林大学;2011年
9 李源作;有机光电材料光诱导电荷转移的理论研究[D];大连理工大学;2011年
10 孔继周;几种纳米粉末与纳米复合薄膜的制备及其光催化和磁性能的研究[D];南京大学;2011年
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1 程士润;稻秸秆提取纤维农用非织造地膜的研究[D];安徽农业大学;2010年
2 谢志刚;双扫描器宽范围原子力显微镜技术及系统[D];浙江大学;2011年
3 焦建军;带电氨水团簇的结构、稳定性和红外振动谱[D];山东师范大学;2011年
4 于海宁;氢键氨水团簇的结构和稳定性研究[D];山东师范大学;2011年
5 霍庆松;溅射法制备ZnO薄膜及其表面统计特性[D];山东建筑大学;2011年
6 吴国运;基于原子力显微镜机械刻蚀构筑纳米结构和纳米图案[D];河南大学;2011年
7 王雪;基于共振光散射光谱法对表面活性剂和小分子药物测定的研究[D];吉林大学;2011年
8 张成光;电化学共沉积ZnSe薄膜材料及抑氢机理研究[D];河南理工大学;2007年
9 邵婷娜;并五苯分子在半金属表面的手性与自组装[D];西南大学;2011年
10 刘强;在弱相互作用下质子转移的平衡常数精确计算[D];曲阜师范大学;2011年
【二级参考文献】
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1 王颖;湛永钟;许艳飞;喻正文;;稀磁半导体材料的研究进展及应用前景[J];材料导报;2007年07期
【相似文献】
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1 华英杰,刘新,孟长功,杨大智;氧分子在镍钛合金(100)表面吸附行为的研究[J];计算机与应用化学;2003年03期
2 周吉奎,钮因健,邱冠周,覃文庆;茚三酮比色法测定矿物表面吸附浸矿细菌蛋白质含量[J];中南工业大学学报(自然科学版);2003年02期
3 吴大清;刁桂仪;袁鹏;彭金莲;;五氯苯酚在氧化物和粘土矿物表面吸附:表面反应模式及其环境意义[J];地质学报;2006年04期
4 范康年;包信和;邓景发;;分子态氧在银表面吸附的理论分析[J];化学学报;1990年04期
5 蒋萍初,陆军;复配表面活性剂溶液的表面吸附和胶束的形成[J];上海师范大学学报(自然科学版);1997年03期
6 于维钊;乔贵民;张军;胡松青;;沥青质在石英表面吸附行为的分子动力学模拟[J];石油学报(石油加工);2012年01期
7 刘武,任多敏,黄光明,刘立民,沈嵘;一氧化碳在过渡金属表面吸附的研究[J];云南大学学报(自然科学版);1992年S1期
8 宛如琨;石墨炉原子吸收光谱法测定硅藻土表面吸附铅[J];中国国境卫生检疫杂志;1994年S4期
9 陈永军,赵汝光,杨威生;长链烷烃和醇在石墨表面吸附的扫描隧道显微镜研究[J];物理学报;2005年01期
10 温绍颖,倪大茹,刘立增,杨玉桓,秦保罗;阳、阴离子型表面活性剂混合溶液的表面吸附和混合胶团形成——N-十二烷基-二甲基丁基溴化铵与N-月桂酰基-N-甲基牛磺酸钠二元系[J];天津师大学报(自然科学版);1998年04期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 陆海鸣;孟祥康;;纳米粒子表面吸附的尺寸效应[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
2 周素芹;居学海;;硝胺在铝表面吸附行为的理论研究[A];中国化学会第27届学术年会第14分会场摘要集[C];2010年
3 陈玉鑫;陈旭;查良镇;;气溶胶颗粒表面吸附气体的初步分析[A];中国真空学会质谱与检漏专委会第十一届年会、中国计量测试学会真空校准专委会第六届年会论文摘要集[C];2002年
4 花修艺;董德明;于菲;赵兴敏;;线性规划法研究天然水体沉积物和生物膜的表面吸附特性[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(上册)[C];2006年
5 邓文礼;肖占文;王为;李德泉;;DNA分子在固态表面吸附和凝聚的扫描隧道显微学研究[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(上册)[C];2006年
6 耿信鹏;周烨;王保怀;郑长征;;变性剂浓度对蛋白在适度疏水表面吸附折叠的影响研究[A];中国化学会第十五届全国化学热力学和热分析学术会议论文摘要[C];2010年
7 余寿文;张吉桥;冯西桥;;表面吸附引起的表面变形与微梁弯曲和共振频移[A];中国力学学会学术大会'2009论文摘要集[C];2009年
8 张吉桥;余寿文;冯西桥;;表面吸附引起微梁的静态弯曲和共振频移[A];损伤、断裂与微纳米力学进展:损伤、断裂与微纳米力学研讨会论文集[C];2009年
9 潘伦;邹吉军;王松博;张香文;王莅;;表面吸附水对可见光染料敏化过程的重要影响[A];第十三届全国太阳能光化学与光催化学术会议学术论文集[C];2012年
10 何丕模;;金属表面吸附及相互作用研究[A];华东三省一市第三届真空学术交流会论文集[C];2000年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 任浩;纳米及表面吸附体系的第一性原理研究[D];中国科学技术大学;2010年
2 刘新;金属熔化过程与表面吸附的计算化学研究[D];大连理工大学;2006年
3 王平全;粘土表面结合水定量分析及水合机制研究[D];西南石油学院;2001年
4 刘淑萍;Ru、Cu和Au表面吸附和反应的理论研究[D];大连理工大学;2013年
5 王晓琳;表面吸附受限高分子体系结构及动力学性质的计算机模拟研究[D];吉林大学;2008年
6 辛振东;HCN在Fe、Co和Ni表面吸附的密度泛函理论研究[D];中北大学;2013年
7 朱萍;SO_2/Ag(110)、Cu(100),C_2D_2/Si(111)7×7:表面吸附和反应的NEXAFS研究[D];浙江大学;2001年
8 马敏;铁原卟啉在电极表面吸附与反应的现场振动光谱法研究[D];复旦大学;2007年
9 朱谱新;高分子表面活性剂在气/液界面上的物理化学性质研究[D];四川大学;2002年
10 汤云晖;电气石的表面吸附与电极反应研究[D];中国地质大学(北京);2003年
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1 曹梅娟;苯和吡啶在铜族金属表面吸附的理论研究[D];福州大学;2006年
2 汉军良;氢在金属钯台阶和纳米颗粒表面吸附特性的理论研究[D];湖南大学;2009年
3 于海燕;气体原子或分子在过渡金属表面吸附和解离的理论研究[D];山东师范大学;2010年
4 蔡梅超;表面吸附和动力学模拟[D];山东师范大学;2002年
5 乔青安;分子和分子片段在过渡金属表面吸附的微观动力学[D];山东师范大学;2001年
6 张学娜;原子、分子在过渡金属表面吸附的微观动力学研究[D];山东师范大学;2008年
7 田凤惠;表面吸附动力学模型和动力学行为的理论研究[D];山东师范大学;2003年
8 吕乃霞;GaN(0001)表面吸附小分子的密度泛函研究[D];福州大学;2004年
9 刘瑞秋;第IB族金属表面吸附性质的理论研究[D];西南大学;2008年
10 胡建功;氢在α-Al_2O_3(0001)表面吸附的模拟研究[D];华中科技大学;2013年
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