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《合肥工业大学》 2012年
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微生物燃料电池原位修复地下水硝酸盐污染研究

陈少华  
【摘要】:微生物燃料电池(MFC)可从废水中回收能量,是一种新兴的环境技术。早期对MFC的研究多集中在如何提高其产电性能方面,随着研究的深入,人们发现MFC的燃料来源广泛,从易降解的葡萄糖、乙酸钠等到难生物降解的苯酚、吡啶等都已被证明可作为其燃料,这提供了一种思路,使得MFC可应用于处理污染废水的领域,但现有研究报道多限于水溶介质中的小试规模,其得到的结论并不适合地下水多孔介质体系。 目前地下水硝酸盐污染正在变得日益严重,对其进行处理的技术中较好的是原位修复技术,如原位生物修复技术、渗透性反应墙等。基于此,本文思路是设计MFC装置将其用于模拟原位修复受硝酸盐污染的地下水,研究装置在多孔介质条件下的生物修复功能和产电功能。设计了单室和双室两种大体积MFC装置进行原位修复地下水硝酸盐污染的研究,并对这两种装置的运行参数进行了较为系统的研究,包括地下水中的COD浓度,MFC的外接电阻值,以及地下水pH环境等因素对MFC装置脱氮除碳性能和产电性能的影响。论文得到的主要结论有以下几点: 1、结合将MFC应用于地下水硝酸盐污染原位修复的实际情况,设计了单室和双室两种大体积的MFC模型装置。单室MFC装置使用钛基二氧化铅电极作为阴极,埋置于沙子中的两块碳布作为阳极;双室MFC装置采用盐桥来连接阳极室和阴极室,阴、阳极均采用碳布作为电极材料,并测定了MFC模型装置的相关水理参数。研究结果表明该两种装置(特别是单室MFC装置)用于模拟处理受硝酸盐污染的地下水是有效的,为下一步将MFC应用于实际地下水硝酸盐污染原位修复打下基础。 2、本研究小组自制的钛基二氧化铅电极,在水溶介质体系的MFC研究中取得了较好的处理硝酸盐废水效果,本文使用多种电化学方法对该电极的电催化性能进行了研究。该电极的循环伏安曲线表明,其自身并没有参与MFC中的反硝化反应,它提高MFC的脱氮和去污能力主要是因为其具有较高的电流响应度;该电极的电化学阻抗谱表明,电极在经过一段反应时间后,其在MFC反应体系里的电化学活性增强,这从机理上解释了MFC要想获得稳定的电压输出,都需要一定启动时间的现象。 3、单室MFC装置模型运行结果表明,对目标污染物硝酸盐初始浓度为100mg/L的情况下,该装置可以利用废水中的有机物作为燃料(对应的COD浓度分别为1000mg/L和500mg/L),同步去除水中的有机物和硝酸盐,并获得稳定的电压输出。得出了该单室MFC装置在原位修复地下水硝酸盐污染(地下水中硝酸盐浓度为100mg/L)的最佳运行参数为:水中COD浓度为500mg/L,地下水溶液体系的pH值为7.0,MFC的外接电阻值为800Ω。此时该MFC的去污产电性能表现如下:除碳--最终溢流槽出水口的浓度为212mg/L,COD的去除率为57.6%(实验期间部分时间段COD的最大去除率达到76.2%);脱氮--在整个运行周期硝酸盐氮数值始终处于非常低的水平,最大值仅有5.15mg/L,亚硝酸氮没有积累,氨氮浓度较大由于硝酸盐异化反应较多所致,同时与缓冲溶液里添加NH4Cl有关;产电--在整个实验运行期间,对外输出电压都相当平稳,最高电压达413mv,实验结束后的电压仍保持在300mv左右,显示了良好的持续和稳定的电压输出性能;最大功率密度为56.36mW·m-2,相应的电流密度为187.68mA·m-2,表明了该单室MFC装置的脱氮除碳和产电性能得到了最佳的统一。 4、双室MFC装置在以和单室MFC装置相同的参数运行结果表明,对处理水中目标污染物硝酸盐初始浓度为100mg/L的情况下,该装置去除废水中COD性能和硝酸盐性能较差,同时产电性能也较差。这一方面与该双室MFC运行时间较短有关以外,还说明了该装置的设计和结构尚需进一步的改进。研究了两种装置中硝酸盐浓度随时空的变化关系,为下一步建立实验砂槽装置内地下水体系溶质迁移模型,进行硝酸盐在地下水中迁移机理的理论研究,确定硝酸盐在多孔介质体系中的运移转化规律打下基础。 5、利用电化学工作站研究电极在两种MFC装置溶液体系里的电化学行为,利用扫描电镜(SEM)观察了碳布电极上附着的活性污泥生物膜的表面形貌,并用聚合酶链式反应(PCR)、变性梯度凝胶电泳(DGGE)技术对其中的细菌群落分布进行了研究。电化学研究表明,单室二氧化铅电极在长期运行后电化学活性会降低,双室阳极碳布电极在实验结束溶液体系里的电化学活性增强;SEM观察到单室碳布表面覆盖了厚厚的生物膜,双室阳极碳布被厚厚的一层盖杆状细菌覆盖,双室阴极碳布上基本没有生物膜;细菌研究表明单室碳布生物膜细菌主要是Fluviicola taffensis,Flavobacteriales bacterium,Moraxellaceae Bacterium,Acinetobacter sp,Flavobacterium sp,Janthinobacterium lividum和Comamonadaceae bacterium;双室碳布生物膜细菌主要是Hyphomicrobium sp,Rhodobacter sp,Thermomonas fusca,Thermomonas fusca,Hirschiabaltica,Arcobacter sp和Rhodobacter。 研究结果表明,利用MFC装置进行地下水硝酸盐污染原位修复理论上是可行的,只要有性能良好的电极材料和设计合理的装置,MFC技术必将在未来地下水污染原位修复工程实践中发挥重要作用。
【学位授予单位】:合肥工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:X703.1

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【引证文献】
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