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碳基催化剂的原位制备及其在锂—空气电池中的应用

陈玮  
【摘要】:作为下一代储能设备,锂-空气电池因其超大的理论比能量(11400 Wh/kg)和理论比容量(3860 mAh/g)、环境友好、结构相对简单和低成本等优点已经成为学术研究人员的主要研究对象。然而,锂-空气电池依然存在一些重要科学问题阻碍其广泛商业化应用,其中电池充放电过电位高是锂-空气电池面临的主要问题,寻找催化活性优异、导电性高、比表面积大、孔隙分布均匀和成本低的正极催化剂是解决上述问题的主要途径,基于此,我们从经济效益和实用性角度出发,采用简单易行的方法原位制备碳基催化剂,得到最优的活化方法,并探索了不同碳材料以及活化后的碳材料对有机体系锂-空气电池的影响。本论文中,我们首先使用最基础的碳纸材料作为锂-空气电池正极材料,通过创新性结合锂离子电池充放电机理,利用锂离子电池放电过程中的嵌锂机制,破坏碳纸原始结构得到比表面积更大、活性位点更多的碳材料,有效提高碳纸的催化性能,再次应用到锂-空气电池正极上时可以得到循环性能相对优异,电池过电位明显降低的锂-空气电池。我们采用控制变量法对几乎无催化活性的碳纸进行了一系列锂化处理。处理方式分别为在不同电流倍率和不同放电深度下对碳纸进行锂离子放电,其中采用0.1 C的电流,0.01 V的放电深度对原始碳纸进行锂化处理可以获得相对最优异循环性能和相对最低的充放电过电位的锂-空气电池,在电流大小为0.03 mA,充放电区间为2.2-4.5 V,放电比容量截至为1 mAh的条件下进行锂-空气电池测试,其电池循环性能达13次,电池首次充放电电压区间低至2.7 V-3.49 V。其次,我们结合上一章中探究得到的最优化锂化处理方式,对CNT,自制Co-CNT,Graphene和Super P四种碳材料进行电化学处理,处理方式为0.1 C电流下锂离子放电至0.01 V,处理后的材料直接用于锂-空气电池测试。我们发现四种碳材料在未处理时锂-空气电池性能较差,锂化处理后的材料结构发生变化,催化活性增强,电池循环性能和电池过电位都有所改善,特别是在过电位上,四种碳材料充电过电位平均降低0.75 V。


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