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掺杂CeO_2基固体氧化物燃料电池关键材料的制备和改性研究

张本睿  
【摘要】:固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cells, SOFC)是一种高效洁净的能源装置,被认为是21世纪的绿色能源。由于传统的以钇稳定的氧化锆(YSZ)作电解质的SOFC需要高温操作,限制了SOFC的实际应用。因此,目前SOFC正向中温化发展。实现中温化主要有两条途经:一是寻找在中温即具有高的氧离子电导率的新型电解质,主要集中在具有钙钛矿结构的材料,如掺杂LaGaO_3材料和具有萤石结构的掺杂氧化铈材料(Doped ceria, DCO)上;另一则是将电解质层薄膜化。本论文主要研究了钐掺杂氧化铈(SDC)电解质的新型制备方法和性能,并对与之相适应的阳极材料的制备和性能进行了研究。 采用常规固相反应法制备的SDC粉体,由于其烧结活性较低,通常需要在1600℃以上的温度下烧结,才能获得高致密度的电解质材料。高温烧结不仅消耗大量的能源,还降低了CeO_2基电解质与电极及其他电池材料共烧结的可能性,因为高温会导致界面反应。由于通过“少量多元”的共掺杂,可以提高粉体的烧结活性,降低电解质材料的烧结温度,因此本实验尝试采用凝胶辅助的固相反应法—凝胶浇注法来制备Al_2O_3与Sm_2O_3共掺杂的CeO_2粉末,对粉体的相成分、粒度分布、烧结活性等进行测试分析。实验研究结果表明,掺杂Al_2O_3的SDC电解质粉体成相温度低,干凝胶在600℃煅烧即可获得均匀的具有萤石结构的粉体,而且粉体的粒度较小(40~50nm),且粒度分布集中,粉末颗粒形貌基本呈球形,具有良好的烧结活性。1450℃烧结5h所得Al_2O_3-SDC电解质烧结体可达到95%以上的相对密度。 SDC电解质材料虽然具有较高的电导率(如Sm_2O_3掺杂的CeO_2在800℃时的电导率接近0.1S/cm),但由于强度低使得其实际应用受到了很大的限制。实验中通过对Al_2O_3-SDC材料相关性能进行了测试,研究了Al_2O_3的掺入对材料的密度、烧结收缩率以及硬度、抗弯强度等力学性能的影响,并测定了不同Al_2O_3掺杂量的Al_2O_3-SDC材料的电导率。结果表明,Al_2O_3的掺入明显提高了SDC材料的硬度、抗弯强度等力学性能,同时对SDC材料的电导率并未有明显影响。1450℃下烧结5h所得Al_2O_3掺杂量为1%的Al_2O_3-SDC材料其抗弯强度为109.5MPa,高于其它文献中所报道的数值;600℃下的电导率则为0.030S/cm,与未掺入Al_2O_3的烧结体相比,并未有明显的降低。 操作温度的降低同样需要研制中低温下的高性能电极。研究表明,掺杂CeO_2阳极材料具有比YSZ阳极材料更高的电导率,而且Ni/SDC阳极


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