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《安徽理工大学》 2016年
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二氧化钛基复合催化剂的结构设计及性能调控

郝勇敢  
【摘要】:本论文针对半导体催化剂TiO2存在的禁带宽度大、光生载流子复合率高等问题,结合Au纳米颗粒的表面等离子共振(SPR)效应和窄禁带半导体CuO对可见光较强的吸收能力,利用改进的溶胶凝胶法和静电纺丝方法,对二氧化钛基复合催化剂的结构和性能进行了设计与调控。将Au纳米颗粒、CuO与TiO2复合,不仅有效抑制了光生电子和空穴的复合,并且拓宽了催化剂的光谱响应范围,成功的制备出了具有可见光响应能力和高催化活性的二氧化钛基复合催化剂。研究的主要内容如下:1.利用改进的溶胶凝胶法和蒸发诱导表面活性剂自组装法相结合,制备了一系列金属氧化物分级多孔结构材料Fe2O3、ZnO和CeO2),探讨了影响金属氧化物的形貌、孔结构和尺寸的实验参数。并进一步把该方法拓展到合成负载贵金属纳米粒子的分级多孔材料,研究了不同载金量(2 wt.%、5 wt.%和10wt.%)的Au/TiO2分级多孔复合材料的制备过程与催化性能。得益于Au纳米粒子的均匀分散性,Au/TiO2在光催化降解罗丹明和在硼氢化钠存在条件下催化还原4-硝基苯酚为4-氨基苯酚中都表现出良好的催化活性。2.通过整合一种简单的静电纺丝技术和在空气中煅烧技术同步合成由介孔TiO2纳米纤维和Au纳米颗粒组成的Au/TiO2复合纳米纤维。复合纳米纤维中的Au负载量通过改变前驱体溶液中氯金酸用量来控制。对Au/TiO2复合纳米纤维的组分、微观结构、光响应性能进行了表征。在硼氢化钠存在的条件下,将4-硝基苯酚催化还原为4-氨基苯酚的过程中,随着复合纤维中Au负载量的增加,反应速率明显上升,而催化剂的TOF值下降。这是因为相同重量下更小尺寸的Au纳米颗粒有更大的总表面积,从而表现出更好的催化活性。3.采用静电纺丝技术和煅烧处理成功制备了具有高比表面积的CuO/TiO2异质结构纳米纤维。通过在紫外光和可见光下对罗丹明(RhB)光催化降解以及在硼氢化钠存在条件下将硝基苯酚催化还原为氨基苯酚的实验研究了CuO/TiO2复合催化剂的催化性能。结果表明,用CuO纳米粒子对半导体TiO2进行修饰,可以显著提高其在紫外光和可见光下的光催化性能,更重要的是,制备的CuO/TiO2异质结构纳米纤维在催化还原4-硝基苯酚、2-硝基苯酚和3-硝基苯酚的实验中表现出非常优异的催化活性。
【学位授予单位】:安徽理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36

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