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《安徽师范大学》 2016年
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硝酸盐喷雾热解法制备介孔金属氧化物及其应用研究

蒯龙  
【摘要】:介孔结构在拥有纳米结构单元的同时还具有传质通道,因而在催化、传感、分离、吸附、电化学器件、药物载运和控释等方面均有重要应用。气溶胶喷雾辅助的自组装法(AASA)是一种基于蒸发诱导自组装(EISA)原理的可连续制备规则球状介孔材料的有效方法。但是,AASA仍面临着一个重要挑战:AASA制备介孔材料的设计原理主要为基于溶胶–凝胶的EISA,普遍使用的前驱体是金属有机化合物。然而,金属有机化合物,价格昂贵,而且极易水解,不易保存。并且,金属有机盐的种类少,可制备的介孔金属氧化物仅局限在Al2O3和TiO2等少数材料。本文选取硝酸盐为前驱体,将硝酸盐喷雾热解法(NSPM)发展成为一种制备介孔金属氧化物及其复合材料的普适方法体系。具体内容有以下3个方面:第一,系统研究和探讨了硝酸盐作为前驱体用于喷雾热解合成介孔金属氧化物的方法学问题。本文选取13种常见二元金属氧化物介孔微球的制备案例证实NSPM制备介孔金属氧化物的普适性与可行性,并讨论了各种介孔金属氧化物在形貌、尺寸和孔结构方面的特异性和影响因素。此外,以α-Fe2O3的优异气敏特性为例说明NSPM所得介孔微球的应用。第二,以若干典型的复合介孔金属氧化物的制备为例讨论NSPM在各类复合金属氧化物介孔微球合成中的应用,例如Al-Zr-O等非晶复合介孔微球、CuO/Al2O3等异质介孔微球、Co2+掺杂的ZnO等金属离子掺杂的介孔微球以及Au/Fe2O3等贵金属纳米粒子负载型介孔微球等,充分展现了NSPM在复合金属氧化物介孔微球制备中的强大功能和可靠性。此外,以Au/α-Fe2O3的优异光催化性能为例说明NSPM所得复合介孔微球的应用。第三,利用NSPM制得一系列介孔La系钙钛矿金属氧化物并研究其电催化氧气还原反应活性(ORR)性能,获得了一种催化活性优异的非贵金属电极材料:介孔LaMnO3+δ微球。该材料的活性是已报道的La系钙钛矿催化剂中的最高值。本文还将其应用在金属-空气电池中,与使用相同用量的商业Pt/C催化剂的电池性能十分接近。总之,本文的研究提供了一种普适的制备介孔金属氧化物微球的方法,在电化学能源器件、光催化以及传感等领域具有实际应用价值。
【学位授予单位】:安徽师范大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TB383.4;O643.36

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