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《厦门大学》 2017年
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阴离子修饰的镧基催化剂在甲烷氧化偶联反应中的应用与研究

白燕  
【摘要】:甲烷氧化偶联反应(OCM)制乙烯是天然气转化利用的有效途径,研制高活性、高选择性的催化剂是OCM反应的一个重要研究方向。氧化镧具有良好的储、释氧能力,常被用做OCM催化剂的主要成分,为了提高氧化镧的催化活性,我们采用柠檬酸法制备了一系列阴离子修饰的镧基催化剂,结合XRD、SEM、XPS、Raman等表征手段考察催化剂的OCM反应性能与催化剂理化性质之间的关系。主要研究结果如下:(1)当使用不同的阴离子(PO43-,Si032-SO42-)对镧基催化剂进行修饰时,不同的阴离子添加对氧化镧的OCM反应有不同的促进作用,其中P043-修饰的镧基催化剂OCM性能最佳;表征发现不同阴离子的添加均可抑制反应中碳酸盐的生成,从而增加了催化剂活性位点,改善了催化剂OCM反应活性;PO43-的添加可以增强催化剂活化氧的能力,促进了甲烷活化;Si032-的加入使催化剂的中强碱性位点增加,从而增强了 C-H活化能力。(2)当使用不同量的P043-对镧基催化剂进行修饰时,随磷酸盐的加入,催化剂样品的粒径逐渐减小,而且催化剂的物相由La203,向La3P07,LaP04逐步转变。当催化剂的物相由La203和适量的La3P07构成时,催化剂具有较多的表面缺陷位点数和较大的亲电氧物种/晶格氧物种比值,并呈现出较良好的OCM反应性能。(3)在不同柠檬酸量制备的0.13P/La催化剂中,随着制备催化剂的柠檬酸量的增加,催化剂的甲烷转化率和C2选择性呈现显先增后减的趋势,其中CA/(P+La)摩尔比为2时催化性能最佳。表征发现制备催化剂时柠檬酸的量会影响催化剂表面P/La原子比,P物种在表面富集的越多,对于活性中心La203具有阻隔分散的作用越强,而活性位点的分散有利于提高OCM反应活性。
【学位授予单位】:厦门大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O643.36

【参考文献】
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