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《厦门大学》 2004年
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含钴分子筛催化剂的合成、表征及催化性能

汤清虎  
【摘要】:本论文主要研究含钴分子筛催化剂的合成、表征和催化性能,论文分为两大部分。 第一部分研究了位于分子筛中的Co~(2+)或高分散的single-site Co(Ⅱ)在烯烃环氧化反应中的催化性能。通过各种谱学手段对分别以离子交换法和模板剂离子交换法合成的含钴沸石分子筛和Co-MCM-41进行了表征,并考察结构特别是钴的状态与催化性能间的关联性规律。发现了一个基于分子筛中的钴离子或single-site Co(Ⅱ)为催化剂的新型烯烃环氧化体系,明确该体系具有如下特色:(ⅰ) O_2比H_2O_2、TBHP、NaClO等优异;(ⅱ)无需共还原剂活化O_2:(ⅲ) 分子筛中的Co~(2+)或single-site Co(Ⅱ)的性能是独特的,因为溶液中的Co~(2+)几乎无活性或选择性很低,而聚集态的Co_3O_4表现了较低的活性;(ⅳ) 溶剂有重要作用,可能与Co~(2+)或single-site Co(Ⅱ)配位形成活性中心。 论文的第二部分首先考察了采用浸渍法制备的多种分子筛负载金属钴上的Fischer-Tropsch合成反应。因浸渍法不能保证金属钴限域在分子筛孔道中,本文详细研究了以离子交换-NaOH沉淀-焙烧的新方法合成的八面沸石限域纳米氧化钴,对其状态及还原性能进行了深入表征。结果表明,NaOH浓度和焙烧温度是控制氧化钴粒子状态及位置的关键。采用适当的合成条件能获得限域在八面沸石超笼中的氧化钴粒子。限域氧化钴(<3.0nm)主要以CoO的形式存在,且在573 K以下能够部分发生还原。该方法也适合于限域在其它微孔分子筛中氧化钴和金属钴的合成。研究发现,限域的金属钴在FT合成反应中呈现较高的催化活性和可控的产物分布。此外,本文还研究了以离子交换-NaBH_4还原法合成的八面沸石限域金属钴及其在FT合成反应中的催化性能。
【学位授予单位】:厦门大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:O643.3

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