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《厦门大学》 2007年
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以磺化杯芳烃为主体的超分子化学研究

林榕光  
【摘要】: 超分子化学是当前化学、生命科学和材料科学的前沿研究领域之一。近些年来,杯芳烃这一类“新型”的具有独特空穴结构的大环化合物,在超分子化学研究方面取得的成果受到科学工作者的广泛重视,被誉为是继冠醚和环糊精之后的第三代超分子主体化合物。 水溶性磺化杯芳烃呈截锥状结构,它的疏水腔的上缘为磺酸基而下缘是酚羟基,中间的部分为疏水的芳香环。作为一类多功能水溶性的主体化合物,它可以形成两亲性层状、分子胶囊、球形和螺旋形的隧道等奇特的结构,在超分子化学和晶体工程领域已经受到人们的广泛关注。本论文主要以水溶性磺化杯芳烃为研究对象,分别研究了pH值和溶剂两种因素对磺化杯[4]芳烃与金属离子自组装的调控、磺化杯芳烃对金属配合物的包合和自组装性能以及磺化杯芳烃与瓜环的超分子组装。具体包括以下内容: 1.研究pH值对磺化杯[4]芳烃与金属离子作用的调控,分为与两种金属离子作用:一种是磺化杯芳烃与三价镧离子在不同的pH值下,合成了分子胶囊、二维和三维的三种拓扑结构的化合物,而三维结构的化合物是目前为止发现的第一例三维的镧系金属与磺化杯[4]芳烃的拓扑结构。另一种是磺化杯芳烃与二价锰离子在不同的pH值下作用,合成了三个一维链状和一个二维层状的结构。深入探讨了pH调控产物结构的作用原因及其调控规律,即由于反应溶液的pH值不同,使得磺化杯[4]芳烃与金属离子的配位能力以及配体质子化和去质子化的不同,导致了不同维数的配合物形成。研究了溶剂对磺化杯[4]芳烃与金属镧离子作用的调控,使用不同的溶剂共得到五种不同的化合物,并分析探讨了溶剂的不同对产物结构影响的原因。这些研究为今后定向组装出目标结构化合物奠定了基础。 2.研究了磺化杯芳烃对过渡金属配合物的包合和自组装、拆分性能:研究磺化杯[4]芳烃对手性钴的乙二胺配合物的包合和拆分,得到两种包合钴的乙二胺配合物的化合物,其中一个化合物的堆积结构与传统的磺化杯[4]芳烃堆积结构不同,是一种涡轮状的堆积方式,但是没有实现对手性对映体分子的拆分;研究磺化杯[4]芳烃与二价铜离子的吡嗪同系物配合物所形成的超分子化合物,合成了五个化合物,分析探讨了吡嗪同系物空间位阻的不同对配合物及超分子自组装的影响;研究了磺化杯[4]芳烃与二价铜离子和2,2’-联吡啶所形成的两种不同的一维链状配合物的合成与结构,总结了磺化杯[4]芳烃包合金属配合物的有利条件。 3.研究了磺化杯芳烃与瓜环的超分子组装,两种磺化杯芳烃(磺化杯[4]芳烃和磺化杯[6]芳烃)分别与六元瓜环作用,首次得到了两个磺化杯芳烃与瓜环通过非共价相互作用力组装的超分子化合物,它们具有奇特新颖的拓扑结构。这种大环主体分子借助非共价相互作用力与另一种大环化合物的超分子组装的现象在超分子化学研究领域中是不常见的,是一个非常有意义的研究论题。
【学位授予单位】:厦门大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O641.3

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