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《厦门大学》 2007年
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Keggin型多金属氧酸阴离子电化学氧化还原反应中电子传导机理的探讨

黄炳强  
【摘要】: 多金属氧酸盐由于其特殊的电化学性质引起人们广泛的关注,它是公认的最具有应用前景的绿色氧化还原催化剂之一。本文深入研究多金属氧酸阴离子电子传导的本质,提出了多金属氧酸阴离子电子传导的合理化模型,并提出了一种新的制备多金属氧酸盐修饰电极的方法,为使多金属氧酸盐应用于催化、化学分析、医药和材料等领域提供了重要的理论依据。 本文的主要结论是: 1.Keggin型多金属氧酸阴离子具有高价的负离子电荷,在电化学氧化还原中,通常认为多金属氧酸盐还原的能量位垒是由静电排斥引起的,而且氧化还原电位与多金属氧酸阴离子的离子电荷成线性关系。通过详细研究Keggin型磷钼酸与硅钼酸分别在水溶液和离子液体的电化学行为,并且将它们分别修饰到电极上后考察电化学行为。结果发现,可以将Keggin阴离子的氧化还原位垒分为两部分。第一部分是静电势能,受溶剂的介电常数影响。第二部分是还原过程中所得到的电子填入Mo-O_b反键轨道所需要克服的能量位垒,与反应介质(比如溶剂)无关。在本文的研究中,对于一电子还原的钼系Keggin型多金属氧酸阴离子,其能量位垒约为110mV。 2.简单浸泡电极到溶有多金属氧酸盐的离子液体中即可得到多金属氧酸盐修饰电极,经过对该电极的电化学行为的考察,结果显示其具有可逆的氧化还原反应和高稳定性,而且对亚硝酸具有很好的电催化活性。这种制备多金属氧酸盐修饰电极的制备方法简便,使得它在实际当中将有重要的应用。
【学位授予单位】:厦门大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O646

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【引证文献】
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 田伟;过渡金属磷钨酸盐在醇氧化反应中的催化作用研究[D];哈尔滨师范大学;2011年
2 韩冰冰;聚苯胺/钒酸基修饰电极的制备及电化学性能[D];东北石油大学;2012年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前2条
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2 胡刚,许莉娟,董绍俊;用X射线光电子能谱对热处理的四苯基钴卟啉修饰电极的表面表征[J];物理化学学报;1990年06期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 马凤霞;薛晓丽;王丰;;多金属氧酸盐光催化降解有机磷农药的研究[J];安徽农业科学;2009年10期
2 金华峰,唐小东;多酸化合物药物化学的研究进展[J];安康师专学报;2000年04期
3 王晓兰;;多金属氧酸盐H_2O[Mn(phen)_3]_2[SiW_(12)O_(40)]的合成与晶体结构[J];白城师范学院学报;2009年03期
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7 杨水金;童文龙;吕宝兰;;二氧化钛负载磷钨钼杂多酸催化合成环己酮乙二醇缩酮[J];北京化工大学学报(自然科学版);2006年04期
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9 杨水金,梁永光,董镜华,孙聚堂;TiSiW_(12)O_(40)/TiO_2催化合成丙酸系列酯[J];北京科技大学学报;2003年04期
10 杨水金,余协卿,孙聚堂;TiSiW_(12)O_(40)/TiO_2催化合成丁醛乙二醇缩醛[J];北京科技大学学报;2003年06期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
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4 肖婷婷;韩占刚;;含硫吡啶与Keggin型多酸簇合物的合成与表征[A];中国化学会第28届学术年会第8分会场摘要集[C];2012年
5 朱莉;钟艳芳;曹西艳;;一种新的Anderson多酸与Tris加合物的合成、表征[A];中国化学会第28届学术年会第8分会场摘要集[C];2012年
6 冉东凯;储德清;;纳米二氧化钛在功能纺织品中的应用[A];第八届功能性纺织品及纳米技术研讨会论文集[C];2008年
7 王恩波;王秀丽;王戈;辛明红;谢德民;张喜艳;;以杂多蓝锂为电解质的聚并苯二次电池的研制与开发[A];第三届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];1998年
8 刘淑娟;马建国;;基于β-环糊精交联聚合物修饰电极的电化学行为的研究[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集(2)[C];2007年
9 马建国;彭道锋;;抗坏血酸共存下用聚氨基-β-环糊精修饰电极测定多巴胺[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集(5)[C];2007年
10 杨水金;尹国俊;张义军;韩德艳;胡艳军;;MCM-48分子筛负载硅钨酸催化合成缩醛(酮)[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第4分册)[C];2010年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 张丽霞;改性凹凸棒土固载磷钨酸(盐)及其催化酯化研究[D];江南大学;2010年
2 王飞;亚微米分子筛催化乙醇脱水制乙烯:失活、再生及动力学[D];华东理工大学;2011年
3 施连旭;基于杂多酸或有机配体的配位化合物的合成及其催化性质研究[D];浙江大学;2011年
4 张岩;构建化学和生物传感界面用于环境有机污染物检测新方法研究[D];东华大学;2010年
5 高敬伟;多形态聚吡咯的制备与吸波性能研究[D];东华大学;2010年
6 张道军;稀土有机—无机杂化纳米发光材料的制备与发光性能研究[D];吉林大学;2011年
7 侯广峰;多金属氧酸盐—铜—氮杂环配合物的晶体工程研究[D];吉林大学;2011年
8 聂冬霞;用于硝基苯类化合物快速检出的新型分析方法研究和应用[D];华东师范大学;2011年
9 赵伟;基于多金属氧酸盐的新型、绿色、可回收催化剂的合成及应用[D];兰州大学;2011年
10 王明艳;过渡金属化合物修饰电极的制备和应用研究[D];南京理工大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 于洋;以磷钨为结构单元的多金属氧酸盐单晶的合成及性质研究[D];哈尔滨师范大学;2010年
2 韩雪梅;基于钒取代Keggin型磷钨酸簇过渡金属配合物的合成、晶体结构和表征[D];辽宁师范大学;2010年
3 李微微;基于钒氧酸簇过渡金属配合物的合成、晶体结构及性质表征[D];辽宁师范大学;2010年
4 刘琼艳;聚苯胺修饰电极的制备及应用[D];郑州大学;2010年
5 王令芳;含氮有机阳离子修饰的多酸化合物的定向构筑与结构表征[D];郑州大学;2010年
6 付丽丽;固载型杂多酸催化剂制备及催化环已烯环氧化工艺研究[D];郑州大学;2010年
7 陈全鹏;修饰电极的制备及对亚硝酸盐等小分子的检测及杀菌性能的研究[D];山东农业大学;2010年
8 赵莎;导电聚合物复合膜电极的氧还原性能及应用[D];大连理工大学;2010年
9 曾远晖;有机无机复合杂多酸盐的制备及其催化环己酮氨肟化反应[D];湘潭大学;2010年
10 杨用龙;石煤湿法提钒工艺及其溶液化学研究[D];湘潭大学;2010年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 金华峰,唐小东;多酸化合物药物化学的研究进展[J];安康师专学报;2000年04期
2 李跃军;曹铁平;;多金属氧酸盐的电化学性质[J];白城师范学院学报;2007年03期
3 胡雪生,陈标华,董文国,李英霞,李成岳;PW_(12)/MCM-41上异丁烷/丁烯烷基化反应[J];北京化工大学学报(自然科学版);2002年01期
4 李跃军;曹铁平;刘术侠;;稀土九钨镓杂多酸盐的电化学及电催化性质研究[J];江西师范大学学报(自然科学版);2007年04期
5 周广栋,郭晓红,吕学举,李亚男,程铁欣,李文兴,甄开吉;氧化镁负载钼钒磷酸铜催化剂上正己醇氧化脱氢制正己醛[J];催化学报;2005年05期
6 徐庶亮;王丽霞;楚文玲;杨维慎;;Pd-SiW_(12)/SiO_2催化乙烯气相直接氧化制乙酸:SiO_2孔结构的影响[J];催化学报;2009年10期
7 张林,谢如刚;有机合成催化奇才——分子筛[J];材料导报;1996年06期
8 童茂松,戴国瑞 ,高鼎三,Galina Zakharova,Olga Pozdniakova;V_2O_5薄膜的电学性质及其应用[J];材料导报;2000年10期
9 吕仁庆,马荔,曹作刚,龚剑,瞿伦玉;杂多酸掺杂聚苯胺的表征及催化研究进展[J];东北师大学报(自然科学版);2000年01期
10 马荣华,李宝利,赵宝中,陈亚光,瞿伦玉;三过氧铌钨磷杂多酸盐的合成表征及催化性能[J];东北师大学报(自然科学版);1996年02期
中国博士学位论文全文数据库 前9条
1 王秀丽;多金属氧酸盐基的复合材料修饰电极、电化学及电催化研究[D];东北师范大学;2003年
2 王永慧;层接层自组装无机—有机纳米功能复合膜[D];东北师范大学;2003年
3 马慧媛;多金属氧酸盐多功能薄膜的制备和表征[D];东北师范大学;2004年
4 兰阳;多金属氧酸盐/layer-by-layer复合纳米结构多层膜的构筑与表征[D];东北师范大学;2006年
5 翁志焕;改性多金属氧酸盐的液相氧化体系的研究[D];大连理工大学;2008年
6 刘霖;分子氧选择性氧化醇为醛、酮的研究[D];南京理工大学;2008年
7 许蕾蕾;基于多酸的杂化催化剂的设计及其在生物柴油合成中的应用[D];东北师范大学;2009年
8 张春丹;缺位的Dawson型磷钨酸盐衍生物的合成、结构及性质研究[D];东北师范大学;2010年
9 王力;多金属钼氧簇的合成、在电极上的多层组装及电化学性质研究[D];东北师范大学;2004年
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1 王春刚;Dawson杂多酸盐催化合成碳酸丙烯酯和碳酸乙烯酯[D];东北师范大学;2004年
2 王林元;过氧化杂多酸盐的合成以及在有机反应中的应用研究[D];四川大学;2004年
3 冯宇华;多金属氧酸盐无机—有机复合膜的制备与表征[D];东北师范大学;2005年
4 崔杨;多酸阴离子在不同介质中的电化学和传感性质研究[D];东北师范大学;2005年
5 李佳伟;碳纳米管负载钴、钌催化剂的催化性能研究[D];大连理工大学;2006年
6 张惠峰;过渡金属取代多金属氧酸盐的电化学及电催化性质研究[D];吉林大学;2006年
7 金雅娜;基于多酸的无机/有机复合膜电极制备及其电催化性能研究[D];东北师范大学;2006年
8 邱云峰;有机分子修饰的多酸衍生物的合成、结构和性质研究[D];东北师范大学;2006年
9 安文佳;多金属氧酸盐催化氧化脂环烃的研究[D];东北师范大学;2006年
10 党利琴;Keggin型多金属氧酸盐的电化学性质和光催化活性研究[D];辽宁师范大学;2006年
【二级参考文献】
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1 史美伦;化学修饰电极[J];自然杂志;1980年04期
【相似文献】
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1 许胜先;吴雪霏;吴庆银;闫文付;;钌取代的Keggin结构多金属氧酸H_6Ru(H_2O)FeW_(11)O_(39)·18H_2O的合成、表征及性质[J];科学通报;2011年12期
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5 叶燕珠,林深,王世铭;一种有机鄄无机电荷转移配合物的合成、结构及性能研究[J];无机化学学报;2005年06期
6 巫平松,石中亮,陈尚东;水热法合成钒钼磷系列多金属氧酸盐[J];当代化工;2003年01期
7 郭树荣,王恩波,由万胜,刘景华,栾国有;组氨酸的Keggin结构杂多金属氧酸盐的合成及性质研究[J];东北师大学报(自然科学版);1999年03期
8 周端文,王恩波;杂多酸化合物中的紫外──可见光谱[J];吉林化工学院学报;1994年04期
9 石晓波,王赛英,李春根,汪德先;Keggin结构多金属氧酸盐纳米微粒的室温固相合成与表征[J];江西师范大学学报(自然科学版);2003年02期
10 冯长根,赵军,刘霞;多金属氧酸盐的红外光谱[J];光谱学与光谱分析;2005年01期
中国重要会议论文全文数据库 前5条
1 黄娇;韩占刚;;一维链状Cu-ligand组装的多金属氧酸盐化合物[A];中国化学会第28届学术年会第8分会场摘要集[C];2012年
2 黄娇;韩占刚;;基于Keggin结构的双Sb帽多金属氧酸盐化合物[A];中国化学会第四届全国多酸化学学术研讨会论文摘要集[C];2011年
3 靳素荣;张联盟;姚礼峰;赵胜能;;{[Cu(en)_2]_2PW_9~ⅥW_3~ⅤO_(40)}_2[Cu(en)_2H_2O]_2·8H_2O的水热合成与晶体结构[A];中国化学会第26届学术年会无机与配位化学分会场论文集[C];2008年
4 刘海燕;孙红梅;乔秀丽;;铜-新型有机胺配体修饰的八钼酸盐杂化化合物的研究[A];中国化学会第28届学术年会第8分会场摘要集[C];2012年
5 谢兆雄;;Keggin型杂多酸阴离子电化学氧化还原中电子传导问题探讨[A];中国化学会第四届全国多酸化学学术研讨会论文摘要集[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前3条
1 王秀丽;多金属氧酸盐基的复合材料修饰电极、电化学及电催化研究[D];东北师范大学;2003年
2 栾国有;无机—有机杂化材料的水热合成、表征及性质研究[D];东北师范大学;2002年
3 王力;多金属钼氧簇的合成、在电极上的多层组装及电化学性质研究[D];东北师范大学;2004年
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1 陈丽芳;多金属氧酸(盐)/金属/聚酰胺—胺多层复合物的制备及其电催化性能[D];福建师范大学;2012年
2 张志超;基于Keggin型多金属氧酸盐化合物的合成及性质研究[D];东北师范大学;2012年
3 邹娜;离子液体合成多金属氧酸盐化合物的结构及表征[D];东北师范大学;2010年
4 余友谊;一些过渡金属修饰的多金属氧酸盐化合物的合成,结构及性能研究[D];福建师范大学;2011年
5 曹晶晶;多金属氧酸盐基的过渡金属-多唑类功能配合物的组装及其性能研究[D];渤海大学;2014年
6 于婷婷;氮氧化配体—稀土金属修饰的多酸材料的组装及性质研究[D];哈尔滨理工大学;2014年
7 徐闯;多金属氧酸盐基的过渡金属—柔性双吡啶双酰胺功能配合物的组装及其性能研究[D];渤海大学;2013年
8 张瑶;基于Strandberg型多金属氧酸盐化合物的合成与表征[D];长春理工大学;2010年
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10 王建娟;以多金属氧簇阴离子为构筑块的孔洞和链状化合物的合成、结构与性质[D];河南大学;2009年
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