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聚乙烯醇/硅有机—无机杂化渗透蒸发脱水膜的研究

张秋根  
【摘要】: 亲水性高分子渗透蒸发膜在水溶液中易溶胀,化学改性可有效提高其在水溶液中的稳定性和渗透选择性,但常以牺牲渗透通量为代价。本文以降低水溶液中高分子膜的溶胀、提高对水的渗透性和渗透选择性为出发点,以硅氧烷前驱体为无机组分,制备了系列聚乙烯醇(PVA)/硅有机无机-杂化膜,用于乙醇渗透蒸发脱水。用实验和分子模拟考察乙醇水溶液溶胀PVA膜的结构和性能特点;采用分子模拟技术初选出合适的硅氧烷前驱体对PVA杂化改性,再用反相气相色谱法(IGC)进一步预测和验证所选材料的分离性能;最后以γ-氨丙基三乙氧基硅氧烷(APTEOS)和1,2-双(三乙氧基硅)乙烷(BTEE)为前驱体制备PVA/硅杂化膜,考察其物化结构、形貌、溶胀和分离性能。 实验和分子模拟研究表明溶胀使PVA链伸展、移动性增加,形成无选择性扩散通道,降低了PVA膜的选择性。溶胀膜中水分子主要位于PVA链上羟基周围的亲水区域,且大部分水分子形成水簇,而乙醇分子基本上都是单个分散在膜中。 C_nH_(2n+1)Si(OH)_3杂化有效降低PVA链的移动性、增加PVA的无定形区;烷基增大,C_nH_(2n+1)Si(OH)_3杂化改性PVA膜的无定形区增加,且只增加膜中小尺寸自由体积孔穴。基于PVA/C_nH_(2n+1)Si(OH)_3杂化膜分子模拟结果,选择了APTEOS和BTEE对PVA膜杂化改性,显著降低了PVA链的移动性,调整了PVA膜的微观结构。IGC研究表明APTEOS改性提高了PVA膜对水的渗透性、水/醇的吸附选择性和扩散选择性。 制备了PVA/APTEOS、PVA/BTEE和PVA/PSS(由APTEOS合成的低分子量聚倍半硅氧烷)三种杂化膜,硅杂化都降低了水溶液中PVA膜的溶胀,低硅含量时提高了水的渗透性和渗透选择性。然而,硅杂化降低了PVA膜的亲水性,为提高亲水性制备了季铵化聚乙烯醇(q-PVA)膜,为降低其溶胀度,制备戊二醛交联q-PVA膜和APTEOS杂化q-PVA膜。季铵化显著增强了PVA膜亲水性,q-PVA及其改性膜对水的渗透性和渗透选择性都高于PVA膜。 研究表明PVA改性膜与水和乙醇的相互作用参数不仅受膜的亲水性影响,还受膜结构影响,且PVA改性膜的相互作用参数与吸附选择性和渗透选择性具有内在关系,为膜材料的选择和设计提供科学依据。


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