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《华侨大学》 2019年
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碳钢在氨基功能化离子液体捕集CO_2体系中的腐蚀行为及缓蚀剂缓蚀性能研究

吴坤祥  
【摘要】:温室气体(Greenhouse gases,GHG)大量排放造成的全球气候变化已成为当今最严峻的环境问题之一。二氧化碳(CO_2)被认为是主要的GHG之一,其控制与减排刻不容缓。碳捕集和封存技术(Carbon Capture and Storage,CCS)是目前实现CO_2减排最行之有效的途径之一。以有机胺为溶剂的化学吸收法是目前应用较为广泛且相对成熟的工艺,但该法仍存在一系列的操作管理问题,例如胺降解与蒸发、再生能耗高、易起泡和设备腐蚀等,从而影响该工艺长期稳定运行。其中,设备腐蚀问题已成为工业应用无法回避的难题,该方面的研究是碳捕集领域重点攻克的方向之一。氨基功能化离子液体(AFILs)由于其蒸气压低,热稳定性高和结构可设计等优点而被认为是碳捕集技术中最有应用前景的方法之一,然而其对设备腐蚀行为及机理鲜有研究,该方面的探索对AFILs吸收剂的推广与应用至关重要。因此,本文选用工业应用中常用的设备材料20#碳钢,研究其在五种不同类型的AFILs:四甲基铵甘氨酸([N_(1111)][Gly])、1-氨乙基-3-甲基咪唑甘氨酸盐([AEMIm][Gly])、1-氨乙基-3-甲基咪唑赖氨酸盐([AEMIm][Lys])、二乙烯三胺赖氨酸盐([DETAH][Lys])和三乙四胺赖氨酸盐([TETAH][Lys])中的腐蚀行为、机理及腐蚀防护。采用失重法和电化学法对20#碳钢在AFILs捕集CO_2前后的腐蚀行为进行研究,并考察不同因素对腐蚀行为的影响,探讨了20#碳钢在AFILs捕集CO_2过程中的腐蚀机理。基于以上实验结果,结合量子化学计算从理论上指导并筛选高效的缓蚀剂以抑制腐蚀反应,最终利用优选出的缓蚀剂实施缓蚀实验以验证理论结果,并研究其对20#碳钢的缓蚀行为和微观机制,为AFILs捕集CO_2技术提供有效的腐蚀防护方法。主要研究结果如下:(1)失重法和电化学测量表明,五种AFILs新鲜溶液在反应168 h后对20#碳钢的腐蚀行为可忽略;在饱和AFILs-CO_2溶液中,溶液对20#碳钢腐蚀速率随着AFILs中氨基功能化基团数量的增加而增加;其腐蚀行为受电荷转移控制,且反应过程由阴极反应控制。同时,AFILs阳离子结构对碳钢腐蚀速率的影响比阴离子结构的影响更为显著;随着CO_2负荷的增加,同一种溶液对碳钢腐蚀速率随之增加,其反应过程受阴极反应控制;随着反应温度的增加,腐蚀速率随之急剧增加。(2)通过SEM/EDS、XRD、~(13)C NMR表征结果分析,表明在20#碳钢腐蚀表面上只存在Fe,并未形成菱铁矿(FeCO_3)类似的保护层,这与传统有机胺形成菱铁矿的腐蚀行为存在差异;在AFILs新鲜溶液中,无HCO_3~-、H~+的存在以促进铁的溶解,故表现极弱的腐蚀性。在饱和AFILs-CO_2溶液中,CO_2被吸收形成HCO_3~-/CO_3~(2-)和氨基甲酸酯,其是主要的腐蚀因子;AFILs中氨基功能化基团的数量越多,CO_2吸收负荷越大,产物中的HCO_3~-/CO_3~(2-)和氨基甲酸酯浓度越高,导致碳钢表面上的铁溶解越快。(3)通过量子化学计算方法对十种缓蚀剂的量子化学参数(ΔE,μ,γ,ε,ΔN)进行理论计算,优选出二巯基苯并咪唑(MBI)和钼酸钠(Na_2MoO_4)两种高效缓蚀剂,并用电化学法分别证实MBI和Na_2MoO_4的缓蚀效率。电化学实验表明:MBI为混合型缓蚀剂,在0.5 M[TETAH][Lys]溶液中加入浓度为0.15 g/L的MBI缓蚀剂时其缓蚀效率可达97.30%;Na_2MoO_4为阳极型缓蚀剂,其在浓度为0.5 g/L时其缓蚀效率可达95.46%;在0.5 M[TETAH][Lys]溶液中加入MBI和Na_2MoO_4缓蚀剂后对该溶液吸收和解吸CO_2性能几乎无影响。(4)缓蚀动力学研究发现,MBI和Na_2MoO_4缓蚀剂在浸渍溶液中碳钢表面的吸附行为遵循Langmuir吸附模型,该过程是物理吸附和化学吸附的混合吸附结果;通过对比热力学参数和表观活化能,进而对比MBI和Na_2MoO_4在体系中的缓蚀机制;通过对缓蚀剂分子层面观察前线分子轨道电子密度分布和Mulliken原子电荷的量子化学参数,其结果表明对MBI和Na_2MoO_4缓蚀剂在碳钢表面吸附贡献最大的分别是S15,Mo1。
【学位授予单位】:华侨大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:X701

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【参考文献】
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