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《华侨大学》 2007年
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新型层状钙钛矿复合材料铌钽钙酸系列的合成及性质研究

李毅斌  
【摘要】: 利用太阳能光催化制取氢气是一种潜在的干净又可再生的能源。自从几十年前,第一次报道说光催化剂TiO2可以用来催化分解水制取氢气以来,人们投入大量的努力去研究半导体光催化剂实现其实际应用。 离子交换层状钙钛矿结构由交替堆积的具有不同数量层间的双空间钙钛矿层板和单一的阳离子组成。其具有两种不同类型的结构,Dion-Jacobson系列(A′[An-1BnO3n+1])和Ruddlesden-Popper系列(A′2[An-2BnO3n+1])。许多化合物属于这种结构类型,包括钛、钽、铌这些带d0电子构型的化合物,它们可以用作光催化剂。为了进一步研究这一独特结构类型的化合物找到具有较高催化活性的光催化剂,同时也为了比较铌化合物和钽化合物,我们制备了一系列属于这一结构类型的新型层状复合材料KCa4TaxNb6-xO20、HCa4TaxNb6-xO20(x=0,2,3,4,6),对其进行表征及光催化分解水性能研究,同时研究了Mo掺杂对其光催化活性的影响。 本文通过传统的固相反应,合成了新型层状钙钛矿化合物K2Ca4TaxNb6-xO20 (x = 0, 2, 3, 4 and 6)。其晶体结构通过X射线衍射图谱(XRD)进行研究,确定为新的Dion-Jacobson类型化合物。基于K2Ca4TaxNb6-xO20,通过离子交换反应,新型还原型层状钙钛矿化合物H2Ca4TaxNb6-xO20 (x = 0, 2, 3, 4 and 6)被合成。H2Ca4TaxNb6-xO20的层间距、带隙能量及光催化活性伴随着x的值(Ta替代Nb的系数)而变化。当x=2时,H2Ca4Ta2Nb4O20显示出极好的光催化活性。用H2Ca4Ta2Nb4O20作为催化剂,10%体积比的甲醇溶液里,波长大于290 nm的100W高压汞灯光照下,光催化分解水产氢率高达8.5 mmol·h-1·g-1。 此外本文还用金属元素钼对新型层状钙钛矿化合物A2Ca4TaxNb6-xO20 (A=K,H; x = 0, 2, 3, 4 and 6)进行掺杂改性,以及采用水热法制备了HLaNb2O7 /MxOy(M=Ni、Co、Cr)系列层状纳米复合材料,并对其性能进行研究。
【学位授予单位】:华侨大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O643.36

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【参考文献】
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