金属有机化合物的合成及其应用研究

【摘要】：近几十年来,由于金属有机骨架化合物(MOFs)具有的优越性能,在气体吸附/分离、化学传感、催化等研究领域有了长足的进步与发展。众多科学家对金属有机骨架化合物的合成方法进行了深入的研究。其中,电化学合成法是通过施加外加电压或电流等电化学信号使金属离子与配体发生结合生成MOFs,此方法温和、快速,并且此方法能进一步应用于其它方面的研究。基于氧化铟锡导电玻璃(ITO)具有良好的导电性,本论文采用电化学合成的方法在ITO表面合成了MIL-101(Fe)/ITO、HKUST-1/ITO及其阵列,并同时采用化学合成法合成了TiO2/α-Fe2O3复合材料,对这几种材料的催化性能都进行了研究:一、ITO表面电化学合成HKUST-1首先,在ITO表面电沉积上一层Cu膜,然后再将其放入到含有配体的溶液中,采用恒电位溶出法在ITO表面合成出了 HKUST-1晶体。结合XRD、SEM、AFM等仪器表征手段,通过调节溶出时间和电压,发现溶出时间和电压会对HKUST-1的晶体结构、形貌、密度产生影响。并将该溶液体系结合电化学湿法印章技术,最终在ITO表面得到了图案化的HKUST-1阵列。二、电化学合成HKUST-1用于CO催化研究在电化学合成HKUST-1的基础上,选用Cu棒作为电极大量合成出HKUST-1,并将不同温度焙烧后的HKUST-1用于CO催化研究。结合XRD、SEM等仪器表征手段,可知不同温度焙烧后会影响晶体的结构、形貌、以及CO催化性能。其中,360℃焙烧后的MOF在250℃时的CO转化率接近100%。三、ITO表面电化学合成MIL-101(Fe)/ITO采用阴极还原法直接在ITO表面电化学合成出MIL-101(Fe)。根据XRD表征结果可以知道电化学合成得到的是MIL-101(Fe),同时发现扫速会对合成的MIL-101(Fe)的结构有所影响。并且电化学合成的MIL-101(Fe)/ITO对H2O2具有催化氧化的性质。四、化学合成TiO2/α-Fe2O3复合材料用于CO催化的初步探究采用化学合成法合成出MIL-101(Fe),以此材料为模板真空浸渍异丙醇钛,通过高温焙烧方法,最后合成出TiO2/α-Fe2O3复合材料。根据XRD、SEM等仪器表征手段对材料进行了表征,并对高温焙烧制得的复合材料进行了 CO催化性质的研究,此材料在280℃时CO转化率达到100%。