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In(OH)_3纳米晶的制备、表征及光催化性能研究

陈友三  
【摘要】:光催化技术是一种最理想的环境污染治理技术,近二十年来受到国内外的广泛关注。然而,普遍使用的TiO_2或改性的TiO_2光催化剂存在太阳能利用率低和光量子效率不高的弊端,这严重制约了光催化技术的大规模应用。此外,大量研究表明,对难降解环境污染物,如芳烃类化合物,TiO_2 基光催化剂还存在光催化氧化活性低和极易失活的问题。因此,开发新型高效光催化剂,提高催化剂对芳烃化合物的光催化降解效率,特别是活性稳定性,成为当今环境光催化研究的焦点和热点问题,对光催化学科的可持续发展具有重大的理论和实际意义。 本论文采用超声解胶技术合成了半导体纳米晶In(OH)_3和In_2O_3光催化剂。运用热重-差示扫描、X 射线粉末衍射、比表面、紫外-可见漫反射吸收光谱、低分辨透射电镜、傅立叶变换红外光谱、X 射线光电子能谱等测试手段详细表征了其晶相结构、形貌和光电特性;以挥发性的有机污染物(VOCs),如苯、甲苯、丙酮蒸气为模型污染物,采用连续流动或间歇式光催化反应器对其光催化活性和稳定性进行了评价,并与国际标准P25-TiO_2催化剂进行了比较。 论文得到如下主要结果和结论:(1)采用超声解胶技术可以得到粒子直径10~20nm 的In(OH)_3 立方型晶体,该晶体在160℃可以稳定存在,高于这个温度会缓慢分解,到250℃完全转变为In_2O_3晶体。(2)In(OH)_3和In_2O_3对氮气的吸附-脱附等温线均为IV 型,且具有相近的BET 比表面积,分别为125 和126 m~2/g。经120℃制得的In(OH)3 半导体的直接和间接带隙分别为5.48 和5.02eV;(3)与P25-TiO_2 相比,In(OH)3 对苯表现出很高光催化活性和活性稳定性。在254 nm 的紫外光照射下,2 h 后反应便可达到稳态,苯的转化率接近32%,有接近56%的苯分子被完全矿化,反应30 小时活性仅略有降低;而在相同条件下,P25-TiO_2对苯的转化率只有9%,且反应6 小时完全失活。对甲苯也得到类似的结果。(4)引入水蒸气可以使In(OH)_3对苯和甲苯的活性保持长时间稳定,且随水蒸气含量的增大,矿化率也随之增大。(5)In(OH)_3与P25-TiO_2相比,光催化活性高和活性稳定的原因可能与其高的空穴氧化能力和表面不易结碳有关。 论文的创新点:(1)采用超声解胶技术合成出了多孔大比表面In(OH)3纳米晶体,并对其结构和性能进行了详细表征;(2)首次发现In(OH)_3是一种良好的光催化剂,证明其对苯和甲苯有比TiO2高得多的活性及活性稳定性,并对其原因进行了初步探讨。该研究为消除芳烃类的污染提供了一种优良的光催化剂,同时拓宽了光催化剂的开发思路,也为新型催化剂的开发提供了良好的基体材料。


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