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《福州大学》 2006年
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堇青石载体的改性处理及整体式钌/堇青石氨合成催化剂的研究

王建梅  
【摘要】: 采用酸处理、稀土金属氧化物改性和碳纳米管涂层纯化方式对堇青石载体进行前处理,以RuCl_3·3H_2O为活性金属钌前体制备了一系列Ru/堇青石催化剂。在一定条件下考察了Ru/堇青石催化剂的活性。研究催化剂中钌活性组分、助剂和载体的改性组分含量对氨合成催化剂性能的影响。 结果表明:(1)酸处理堇青石可以大幅度的提高堇青石载体的比表面积和比孔容积,中孔、微孔数量明显增多。但堇青石化学组成改变,此时制备的Ru/堇青石催化剂与未处理的堇青石载体制备的催化剂比较氨合成活性下降。 (2)以稀土金属氧化物(La_2O_3、Pr_2O_3、Nd_2O_3和Sm_2O_3)改性堇青石为载体的钌基氨合成催化剂能改善氨合成活性,但效果不明显。而CeO2改性的堇青石为载体制备的催化剂能有效地提高氨合成活性,可能是由于二氧化铈除了可以起电子助剂的作用还可以起到结构助剂的作用,增大载体的比表面积,优化载体的孔结构,改善金属钌粒子的分散状态,从而提高了催化剂的活性。 (3)以蜂窝状堇青石为基体,以Fe为催化剂,催化热分解乙炔制备出CNTs-堇青石整体式催化剂载体,再将载体进行甲烷化以及硝酸氧化处理可获得高的比表面积和更适宜的孔径分布的载体,还可以使碳纳米管表面功能化,从而提高了氨合成催化活性,且催化剂的最高活性温度点向低温移动。 (4)助剂Ba、K均是钌基氨合成催化剂的有效助剂,都存在最佳含量。在Ru/CNTs-堇青石催化剂中,催化剂的活性随着助剂K含量的变化趋势与有关文献的结论有异,需进一步进行探讨。
【学位授予单位】:福州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O643.36

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【引证文献】
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【参考文献】
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【共引文献】
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【同被引文献】
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【二级参考文献】
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9 黄中;碳纳米管及其应用[N];中国知识产权报;2001年
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4 梅蕾;碳纳米管/碳纤维多尺度结构制备及其界面增强效果研究[D];哈尔滨工业大学;2010年
5 朱幸福;碳纳米管复合材料及碳纳米管为模板的纳米管的制备与性质研究[D];吉林大学;2011年
6 崔伟;表面修饰碳纳米管/环氧树脂复合材料的界面结构与性能[D];华中科技大学;2011年
7 蒋辽川;半导体金属氧化物修饰碳纳米管的制备及其电催化、光电催化性能的研究[D];华南理工大学;2010年
8 亓钧雷;碳纳米管、碳纳米片、石墨烯及其复合物的制备和场发射性能的研究[D];吉林大学;2010年
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1 王建梅;堇青石载体的改性处理及整体式钌/堇青石氨合成催化剂的研究[D];福州大学;2006年
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3 祝丽娟;碳纳米管/二氧化硅/炭黑/溶聚丁苯橡胶硫化胶性能研究[D];南京理工大学;2010年
4 林德盟;高分子水凝胶修饰碳纳米管神经元探针[D];南京理工大学;2010年
5 刘晓伟;碳纳米管及其复合物的制备和场发射性能的研究[D];吉林大学;2010年
6 陈晨;碳纳米管的功能化及其复合材料的电化学性能研究[D];北京化工大学;2010年
7 秦瑞红;气体膨胀液体的热力学性质研究及其在碳纳米管功能化修饰中的应用[D];郑州大学;2010年
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10 曾静;自由基加成反应在碳纳米管和石墨烯修饰中的应用[D];兰州大学;2011年
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