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《福建师范大学》 2016年
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吡啶基间苯二甲酸类配体的Co/Ni/Cd配位聚合物的合成、结构及其性能研究

郭静  
【摘要】:过渡金属配位聚合物因其新颖的拓扑结构,并且在气体吸附分离、储气、药物传输、催化剂载体、光学性能和分子磁性等方面具有潜在的应用价值,从而受到了研究者们极大的关注。因此,利用功能有机柔性配体与过渡金属离子自组装形成过渡金属配位聚合物,并且探索其在自组装过程中受到哪些因素的影响,进而研究其结构与性质之间的关系,对于配位化学的发展具有重要的意义。本论文选择Co(Ⅱ/Ni(Ⅱ)/Cd(Ⅱ)盐为金属源,5-(吡啶基-2-甲氧基)-间苯二甲酸(2-H2pmipa)或5-(吡啶基-3-甲氧基)-间苯二甲酸(3-H2pmipa)为主要有机连接体,辅以长程有机含氮配体,如4,4'-联吡啶(4,4'-bipy)、1,2-二(4-吡啶基)-乙烯(bpe)、2,2'-二吡啶胺(dpa)、1,3-二(4-吡啶基)-丙烷(1,3-dpp)等,在水热或溶剂热条件下,通过调节投料比、温度、溶液pH值或改变溶剂比例,成功合成了10个未见文献报道的化合物:分别是3个Co(II)配位聚合物,2个Ni(Ⅱ)配位聚合物和5个Cd(Ⅱ)配位聚合物。它们的化学式分别如下:[[Co3(2-pmipa)2(2-Hpmipa)2(dpa)2]n (1, 1D) {[Ni(2-pmipa)(bpe)(H_2O)]·(DMF)}n(2,2D) [Co(3-pmipa)(1,3-dpp)]n(3,3D) [M2(3-pmipa)2(1,3-dpp)·2H_2O·DMF]n (M=Co(4),Ni(5),2D+2D-3D) [Cd(3-pmipa)(H_2O)]n·2nH_2O (6,2D) {[Cd(3-pmipa)(dpa)]·(H_2O)}n(7, 1D) [Cd2(3-pmipa)2(4,4'-bipy)]n(8,3D) [Cd2(3-pmipa)2(bpe)·2H_2O]n(9,2D+2D→3D {[Cd(2-pmipa)(1,3-dpp)]2·2(H_2O)}n (10,2D)通过X射线单晶衍射技术、X-Ray粉末衍射、元素分析、红外光谱、热重分析、室温固态荧光光谱和磁性分析对以上化合物进行了表征。结构解析结果表明:化合物1和7为1D带状结构,化合物2、6和10为2D层状结构,化合物4、5和9均为2D层状结构之间互锁为3D网络(2D+2D→3D)。化合物3和8是层柱状3D网络结构。变温磁化率分析表明化合物1的三核钴内部,Co(Ⅱ)磁性中心之间表现出弱反铁磁作用,而化合物3中的Co(Ⅱ)中心之间表现出弱铁磁作用。化合物1-10都具有良好的热稳定性,化合物骨架坍塌温度分别为321℃、376℃、438℃、395℃、351℃、497℃. 490℃、463℃、436℃和268℃。化合物6-10都具有一定的荧光性能,其对应的激发波长和最大发射峰分别为:430 nm和541 nm,355 nm和479 nm,350 nm和461 nm, 350 nm和518 nm,355nm和518 nmn。化合物1-10的X-Ray粉末衍射数据均与晶体数据模拟峰基本相符,说明这些化合物纯度较高,晶形好。过渡金属离子与吡啶基间苯二甲酸类配体形成的配位聚合物具有较好的热稳定性,同时又有荧光性能或磁性,在发光材料和磁性材料方面具有潜在的应用前景。
【学位授予单位】:福建师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O641.4

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