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掺杂过渡金属、稀土元素杂多化合物的合成、结构和性质

许美(石羡)  
【摘要】:过渡金属具有d电子容易得失电子表现出多种化合价,有较强的催化性能,稀土元素具有特殊的电子结构(含有4f层未充满电子)表现出异于d区过渡金属元素的特性。近来的研究表明杂多化合物的性能可通过改变中心原子和配位原子的种类和个数来调变。本论文设计合成了六种杂多化合物,H_3[PMo_(12)O_(40)]·3C_2H_6O(1)、H_4[PMo_(11)VO_(40)]·28H_2O(2)、H_3[Mo_(12)VO_(40)]·10H_2O(3)、(NH_4)_7[Mo_8V_5O_(40)]·10H_2O(4)、H_4La_8Mo_33V_2O_(48)(5)和H_(12)[K_6MnMo_9O_(38)](6)其中化合物(5)以V为中心原子,把稀土元素La引入Keggin杂多阴离子结构骨架中,形成以Mo,La,V为配位原子的多元混配型杂多化合物,这是迄今文献未见报道的首例含稀土元素的三元异多金属氧簇合物;化合物(6)以过渡金属Mn为中心原子,Mo为配位原子合成了新型1:9类Waugh型杂多酸阴离子,并把K原子引入化合物的骨架中。对这六种化合物的合成条件进行探讨,用IR、UV、XRD、TG-DTA和CV等多种手段进行性能表征,并用X-射线单晶衍射技术对五种化合物进行品体结构确定。实验结果表明:H_3[PMo_(12)O_(40)]·3C_2H_6O(1)、H_4[PMo_(11)VO_(40)]·28H_2O(2)和H_3[Mo_(12)VO_(40)]·10H_2O(3)属Keggin型结构的杂多化合物,(NH_4)_7[Mo_8V_5O_(40)]·10H_2O(4)和H_4La_8Mo_3V_2O_(48)(5)是类Keggin结构的杂多化合物,H_(12)[K_6MnMo_9O_(38)](6)属类Waugh型的杂多化合物。 本文还将H_3[Mo_(12)VO_(40)]·10H_2O(3)和(NH_4)_7[Mo_8V_5O_(40)]·10H_2O(4)两种钼钒杂多化合物应用于催化合成乙酸丁酯研究其酸催化活性,应用于催化过氧化氢苯酚羟化反应研究其氧化还原催化活性,探讨了溶剂、催化剂用量、反应温度、反应物料比及反应时间对该催化反应的影响,并从催化剂组成的差异和结构变化的角度探究其催化活性的变化。


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