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《南昌航空大学》 2018年
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非金属改性TiO_2光催化剂的制备及其光催化性能研究

杨亚东  
【摘要】:水中酚类及抗生素类有机污染物严重威胁到了人类健康,亟需去除这些有机污染物。目前有吸附、微生物降解等去除方法,但这些方法具有去除不彻底、容易造成二次污染等缺点。光催化技术作为一种经济、环保的废水处理技术。其中高效光催化剂研制是光催化技术的关键。二氧化钛具有价格低廉和无毒等优点,但是对太阳光的利用率低以及电子-空穴复合率高。非金属改性的TiO_2不仅能提高催化活性而且具有经济效应。然而,非金属半导体与TiO_2复合材料的界面接触疏松,造成光生电子在界面之间迁移较慢并且容易发生堆积;另一方面,非金属共掺杂TiO_2中非金属元素在提高催化剂活性的作用并不明确。本论文通过在TiO_2与非金属半导体h-BN之间构建共价键,以便通过促进光生电子在界面之间的迁移,提高材料的光催化效率;并通过向TiO_2中同时掺杂N、F两种非金属元素,对禁带宽度和光生电子在界面的迁移进行研究,发现N和F的协同效应扮演着重要的作用。具体研究内容如下:(1)h-BN/TiO_2复合光催化剂(半导体复合TiO_2型):采用溶剂热法成功制备了h-BN/TiO_2复合光催化剂。X射线光电子能谱(XPS)及高分辨透射电镜分析,表明1wt%h-BN/TiO_2-300℃中存在Ti-O-B共价键。紫外可见漫反射光谱、光电流、荧光光谱和交流阻抗等实验,表明相对于物理混合的样品(1wt%h-BN+TiO_2-300℃),含有Ti-O-B共价键的样品1wt%h-BN/TiO_2-300℃可见光吸收强度更大、光电子迁移速率更快、电子-空穴复合率更低。对h-BN负载量和煅烧温度进行了优化,发现h-BN与TiO_2质量比为1wt%,煅烧温度为300℃时,光催化剂1wt%h-BN/TiO_2-300℃的光催化活性最高(λ420 nm),其光催化降解对硝基苯酚(4-NP)的降解率是商用二氧化钛(P25)的6.4倍。通过对光催化过程中活性物种的捕获,发现超氧自由基(.O_2~-)和羟基自由基(h~+)是主要的活性物种,并根据以上结果对光催化机理进行了推测。(2)N/F共掺杂TiO_2光催化剂(非金属共掺杂TiO_2型):采用溶剂热法成功制备了N/F共掺杂TiO_2光催化剂。通过XPS分析,表明N和F都成功掺杂进了TiO_2中,并且形成大量Ti-F键。通过紫外可见漫反射光谱、光电流和荧光光谱等实验表明,与单一掺杂和纯TiO_2相比,N_2F_(0.1)TiO_2-500℃吸收可见光的能力更强、促进光生电子迁移速率更快,这是由于N掺杂降低了TiO_2的禁带宽度、Ti-F键促进了电子的转移,并且N和F的协同效应也起到重要的作用。对N、F掺杂量和煅烧温度进行了优化,发现N/Ti摩尔比为2、F/Ti摩尔比为0.1和煅烧温度为500℃时,催化剂N_2F_(0.1)TiO_2-500℃光催化活性最高(λ420 nm),其降解盐酸四环素(TC)的降解率是商用二氧化钛(P25)的2.4倍。通过对光催化过程中活性物种的捕获,发现超氧自由基(.O_2~-)和羟基自由基(h~+)是主要的活性物种,并根据以上结果对光催化机理进行了推测。
【学位授予单位】:南昌航空大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.36;O644.1

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