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《南昌航空大学》 2018年
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电催化耦合高级氧化降解有机污染物及同步电催化二氧化碳还原的研究

董文华  
【摘要】:随着社会和经济的快速发展,环境污染逐渐突显,已经成为当前全球性的重大问题之一。其中工业废水的排放及化石能源燃烧后产生的CO_2尤为引人关注。近年来,以SO_4~(·-)为基础的高级氧化技术(Advanced oxidation processes,AOPs)迅速发展并成为高效去除有机污染物的新兴技术。另外,因其高效、高稳定性且电极材料容易回收的特点,电催化氧化技术降解有机污染物被认为是一种很有发展前景的方法。尽管目前有很多基于SO_4~(·-)高级氧化和电催化氧化去除有机污染物的报道,但至今没有将电催化氧化技术与高级氧化技术耦合来去除有机污染物的研究报道。本论文提出以含变价的过渡金属氧化物为基础,制备新颖的阳极材料,从而构建一个电催化氧化与高级氧化技术耦合的新催化体系,实现难降解有机污染物的高效去除。在通常的电催化氧化降解有机污染物体系中,阴极电流没有得到很好地利用,这样导致电催化处理有机污染物的成本增高,效率降低。为了更好的节约成本,提高效率,我们拟在上述构建的新催化体系中,将阴极用于CO_2电催化还原,从而实现废水中有机污染物的高效去除及CO_2同步还原。基于此,在本论文中我们主要通过制备3D六角星状Co_3O_4和3D齿轮状Co_3O_4@C电催化阳极材料来实现电催化氧化耦合高级氧化降解4-NP,另外,为了提高电催化还原CO_2产物的选择性,并降低其过电位和提高法拉第效率,我们制备了花状CuO和片状SnO_2阴极材料来实现电催化CO_2还原。最后用以上电极材料构建新颖的电催化体系,以便实现4-NP的降解及同步CO_2还原。本论文具体的研究分为以下两个方面:第一,通过水热法得到一种新型3D六角星状的Co_3O_4阵列和花状CuO。我们将Co_3O_4阵列作为电阳极,CuO作为电阴极应用于同一个反应装置,实现有机污染物4-NP降解协同CO_2电催化还原。催化实验证实Co0.5在高级氧化过程中降解效率最高,60min降解10mg/L4-NP效率为92%。在电催化耦合高级氧化过程中降解效率进一步提高,60min降解10mg/L4-NP效率大于99%。电催化CO_2还原测试可知CuO在电压为-0.8V时,CO_2还原效率最高,其中反应120min后甲醇和乙醇的产率分别为125.8μmol L~(-1)和22.22μmol L~(-1)。通过4-NP降解和CO_2同步还原实验,在电压为-0.8V反应120min,4-NP的降解效率大于99%,而甲醇和乙醇的产率分别为98.29μmol L~(-1)和40.95μmol L~(-1)。第二,通过水热法依次改变不同表面活性剂-聚乙烯吡咯烷酮(PVP)以及碳修饰方法得到一种3D齿轮状的Co_3O_4@C阵列,同时我们通过水热法原位生长纳米片状SnO_2于柔性电极碳布上。我们将Co_3O_4@C阵列作为电阳极,SnO_2作为电阴极应用于同一个反应装置,实现有机污染物4-NP降解协同CO_2电催化还原。催化实验证实PVP合成得到的Co0.5在高级氧化过程中降解效率最高,60min降解10mg/L4-NP效率为74.5%。通过碳修饰Co0.5得到的Co0.5@C催化降解4-NP效率进一步提高,60min降解10mg/L4-NP效率为85.1%。通过4-NP降解和CO_2同步还原实验,在电压为-1.3V反应120min,4-NP的催化降解效率为99%,甲酸的法拉第效率24.08%。值得注意的是,电压在-1.5V时,电催化反应120min甲酸的法拉第效率达到最大值33.82%,4-NP的催化降解效率为63.4%。第三,本论文探究了催化过程中有机污染物降解机理、电催化和高级氧化过程中各类自由基产生机理、CO_2还原机理。本论文构建一个有机污染物去除和同步CO_2还原新体系,为电催化氧化协同高级氧化技术与电催化还原技术耦合降解有机污染物提供理论依据,同时为解决温室效应提供技术支持。
【学位授予单位】:南昌航空大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X703;O643.3

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