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《南昌航空大学》 2018年
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金属凝胶吸附锑和废水原位合成凝胶去除Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)性能的研究

游登  
【摘要】:金属凝胶是一种拥有三维网络结构的材料,其独特的空间结构使得它在处理重金属废水方面受到了广泛的关注。此外,羧基功能化的2-甲基苯并咪唑不仅具有较好的配位能力,而且有助于三维网络结构的形成。因此,首次尝试将合成的金属凝胶用于水溶液中Sb(III)和Sb(V)的去除,并研究其吸附性能和吸附机理。其次,探究在工业废水中如何合成金属凝胶,然后优化合成条件,研究凝胶合成的机理。本文主要研究的内容如下:1、首先,将羧基引入到2-甲基苯并咪唑中合成凝胶因子N,N’-二羧甲基-2-甲基苯并咪唑(MG)。其次,在水:甲醇(v:v=1:1)混合溶液中加入一定量的凝胶因子和适量的CuCl_2·2H_2O,然后依次加入适量的三乙胺(调节pH)和二甲基丙烯酸乙二醇酯(EGDMA),合成含铜的金属凝胶(Cu-MG)。2、从电镜数据中可以发现Cu-MG是具有蜂窝状的三维多孔材料。大量吸附实验数据表明,Cu-MG对Sb(III)和Sb(V)的吸附量分别达到了108.4mg/g和287.1mg/g,通过原位氧化技术Sb(III)的吸附量可以达到225.7mg/g。动力学数据表明在30min内超过90%的Sb分子被去除。X射线光电子能谱(XPS)揭示了Sb的吸附主要是依赖于铜原子的空轨道和Sb(OH)_3和Sb(OH)_6~-中O原子的孤对电子相互作用。结合等温吸附和密度泛函理论(DFT)中吸附能证实Cu-MG对Sb(III)的吸附是单分子吸附,而Cu-MG对Sb(V)的吸附则是多分子层吸附。此外,通过DFT理论模拟,得到Cu-MG对Sb(V)的理论吸附量高于Sb(III)的理论吸附量。3、利用原位三乙胺凝胶法,以N,N’-二羧甲基-2-甲基苯并咪唑为凝胶因子,以三乙胺为稳定剂,EGDMA交联剂,实际废水中Cu(II)作为配位金属离子,先合成含Cu的金属凝胶,再去除废水中的Ni(II)、Co(II)、Cd(II)和Cr(III)。实验结果表明,对Cu(II)、Ni(II)、Co(II)、Cd(II)和Cr(III)去除率都达到87.0%以上,其中对Cu(II)、Ni(II)和Cr(III)的去除率达到93.0%以上,此外,对Cu(II)的去除效果非常明显,达到污水排放标准(0.42mg/L0.5mg/L)。研究机理时猜测,凝胶因子先与Cu(II)配位在超声诱导作用形成一级凝胶结构(Mg-Cu-MG),接着与Cr(III)协同配位形成二级凝胶结构(Mg-Cu-MG-Cr-MG),最后对其它离子进行吸附。从实验结果中发现,只有形成这种二级凝胶结构后才能对废水中的其它离子有着较好的去除率。此外,为了方便该方法的工程应用,通过生化实验法来考察该方法的可生化性,结果表明该方法具有可生化性。为了增加该方法的适用性,利用该方法在其它两种废水中进行凝胶的合成,结果表明该方法能在同时含有Cu(II)和Cr(III)合成凝胶且对废水中的离子也具有不错的去除效果。因此,可以得出该方法具有广泛的应用潜力,同时也为水凝胶的合成和废水中金属离子的去除提供了一种新的思路。
【学位授予单位】:南昌航空大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O647.3;X703

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