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《南昌航空大学》 2018年
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新型表面分子印迹聚合物的制备及分析应用

盛乐  
【摘要】:复杂体系中目标物质的高选择性分离分析是研究物质组成与结构、物质间相互作用的必需步骤,因此,开发分离分析新方法与新材料,具有重要意义。分子印迹聚合物(Molecularly imprinted polymers,MIPs)是一种能够与目标分子特异性识别的人工合成仿生材料,以其稳定性好、制备容易、价格低廉等优势,已广泛应用于分离、传感、药物递送、催化等领域。本论文以分子印迹技术为基础,开展了核壳型磁性表面印迹新材料的制备,及其在复杂样品基质中的分析应用研究。主要研究成果如下:1.针对复杂样品中农药残留的检测问题,以除草剂2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)为模板分子,利用表面引发可逆加成-断裂链转移自由基聚合(Reversible additionfragmentation chain transfer,RAFT)方法,制备了超顺磁性核壳型Fe3O4@MIP纳米材料。通过透射电子显微镜、红外吸收光谱、振动样品磁强计、热重分析、X射线光电子能谱、X射线衍射等分析方法,对所制备的Fe3O4@MIP进行了表征。基于RAFT的活性/可控聚合,在磁性Fe3O4@Si O2表面,成功构建了形貌规则、厚度均匀的分子印迹聚合物壳层。通过等温吸附实验、吸附动力学实验及选择性实验,考察了Fe3O4@MIP材料的选择性吸附性能,Fe3O4@MIP对于2,4-D显示出专一性识别能力,而对其结构类似物则没有响应。所制备的Fe3O4@MIP具有高选择性、快速识别、易于磁操控等特点。将其作为固相萃取材料,与RP-HPLC分析相结合,成功应用于自来水和蔬菜样品中2,4-D的选择性富集检测。2.针对多肽与蛋白质等生物大分子的印迹难题,发展了一种基于腙键的表面取向可控分子印迹新策略,成功将磁性表面分子印迹聚合物应用于对神经肽的特异性识别研究。选择亮氨酸脑啡肽为模板分子,先将模板分子通过p H敏感型腙键接枝在磁球表面,再通过多巴胺自聚的方式构建印迹聚合物壳层,使模板分子取向可控地排列在聚合物表层。利用腙键的p H响应性断裂的特征,可以实现模板分子的可控洗脱。通过透射电子显微镜表征,MIPs壳层薄且均匀,有利于印迹位点分布于其表面。进一步通过优化聚合时间与吸附实验条件,提升了MIPs的识别性能,结果表明MIPs对于亮氨酸脑啡肽具有选择性识别与快速分离富集能力。该方法有望于应用于人体液中脑啡肽的检测,并拓展至蛋白质的特异性识别。3.针对天然产物中特定物质的分离难题,以油茶果中的茶皂素为目标分子,利用结构类似的甘草酸为拟模板,结合表面印迹技术,制备以磁性Fe3O4为核心的核壳型分子印迹聚合物,通过一系列聚合条件的优化,初步考察了其对于茶皂素的印迹与分离效果,以期将其应用于油茶果提取物中茶皂素的选择性富集。
【学位授予单位】:南昌航空大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O631.3

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