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《南昌航空大学》 2018年
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g-C_3N_4的改性及其光催化制氢性能的研究

周刚  
【摘要】:随着全球经济社会的快速发展,人类对传统的化石燃料的需求量迅速增加,导致了传统碳氢燃料的日渐枯竭,因此人类即将面临严峻的能源危机。在逐渐严重的能源危机的前提下,环境的污染问题也随之日益突出,特别是大气污染和水污染的问题。目前各国大都面临和亟待解决能源危机和环境问题,若不采取有效地改善策略,人类将无法实现可持续发展。因此,如果能利用新的策略开发一种新型催化剂,这种催化剂能够吸收利用太阳光,将光能快速的转化为化学能从而分解水产生氢气。这种通过催化剂利用太阳能转化为清洁无污染的氢能,不仅从根源上解决了环境污染问题,也在一定程度上缓解了能源危机。因此,本论文系统的探讨了通过化学修饰和共价键的方法制备了CFB/NH_2-MIL-125(Ti)和g-C_3N_4/B-CTF-1复合光催化剂,以及催化剂在光催化分解水制氢的方面研究和应用。(1)论文中采用高温煅烧和热氧化剥离的方法,以硫尿作为前驱体合成单层或少层的片状g-C_3N_4,在此基础上通过化学修饰的方法对片状g-C_3N_4进行苯甲酸化(CFB),之后将苯甲酸后的g-C_3N_4的引入NH_2-MIL-125(Ti)的前驱体中通过水热反应形成CFB/NH_2-MIL-125(Ti)新型Z型异质结复合光催化剂,且两者之间通过苯甲酸桥梁在一起,同时苯甲酸也作为电子媒介,有利于光生电子在两者之间的转移。实验结果证明,g-C_3N_4具有较好的增加复合催化剂的催化效果,当偶联的量为10wt%时,复合催化剂的光催化分解水制氢的效果最佳,产氢的速率高达1.123 mmol·h~(-1)·g~(-1)是纯NH_2-MIL-125(Ti)的6倍之多。同时由于两者之间通过苯甲酸作为桥梁复合催化剂具有较高的稳定性。(2)本论文为了制备一种新型的具有高催化活性和高稳定性的非金属半导体催化剂,提出了一种新的合成策略。首先以对苯二腈为前驱体,通过回流和高温煅烧两步,合成具有二维结构的片状共价有机骨架(CTF-1),随后通过对氨基苯甲酸的重氮盐的取代反应来修饰CTF-1,形成苯甲酸化的CTF-1(B-CTF-1)。之后对片状的g-C_3N_4进行修饰,主要是利用g-C_3N_4边缘的氨基与B-CTF-1表面的羧基在缩合剂的作用下发生酰胺缩合反应,从而将两种半导体偶联在一起。通过实验表明,当B-CTF-1偶联的量为10%时,复合催化剂的光催化分解水制氢的效果最佳,产氢的速率高达0.8454 mmol·h~(-1)·g~(-1)分别是纯g-C_3N_4和CTF-1的2倍和5倍之多。
【学位授予单位】:南昌航空大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.3;TQ116.2

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