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《江西理工大学》 2018年
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轻稀土碳酸盐热分解过程及其动力学分析

谢耀  
【摘要】:碳酸稀土作为稀土氧化物的前驱体具有制备成本低、污染少等优点,广受各企业的关注。为了更好的研究轻稀土碳酸盐的热分解过程动力学,本文研究了运用三种不同的沉淀剂制备的Pr_2(CO_3)_3的热分解过程和动力学分析,为由稀土碳酸盐制备特定形貌和粒度稀土氧化物的工业化生产提供理论依据。本文运用热重-差示扫描(TG-DSC)技术,在研究了轻稀土碳酸盐在空气气氛下的热分解过程的同时,通过Ozawa-Flynm-Wall方程法、Kissinger方程法、Crane方程法和Coats-Redfern方程法研究了轻稀土碳酸盐的热分解过程和动力学参数。研究结果表明:(1)La_2(CO_3)_3的热分解过程分为三个阶段,第一阶段脱水反应,第二、三阶段为La_2(CO_3)_3的分解反应,三个阶段的活化能E分别为31.79、173.84、195.48kJ·mol~(-1),反应级数均为1,指前因子A分别为8.48×10~3、1.67×10~(11)、1.28×10~9 s~(-1),第二、三阶段的反应机理函数分别为g(α)=[-ln(1-α)]、g(α)=[-ln(1-α)]~(1/1.5);(2)Ce_2(CO_3)_3的热分解过程分为二个阶段,第一阶段脱水反应,第二阶段为Ce_2(CO_3)_3的分解反应,两个阶段的E分别为37.03、121.1 kJ·mol~(-1),n分别为1.3、0.6左右,A分别为1.03×10~(13)、1.75×10~8 s~(-1),第二阶段的机理函数为g(α)=[1-(1-α)~(1/3)]~2;(3)由不同沉淀剂NaHCO_3、Na_2CO_3和NH_4HCO_3制备的不同形貌和粒度的Pr_2(CO_3)_3的热分解过程均分为三个阶段,第一阶段为脱水反应,E分别为40.52、40.11、31.79 kJ·mol~(-1),A分别为5.80×10~4、2.75×10~4、4.12×10~4 s~(-1),n均为1左右,分解温度分别为418、428、410K;第二阶段为Pr_2CO_5的生成,E分别为220.94、211.34、220.22 kJ·mol~(-1),A分别为1.35×10~(11)、1.51×10~(14)、1.51×10~(14)s~(-1),n均为1左右,分解温度分别为778、782、768K,机理函数分别为g(α)=α+(1+α)ln(1+α),g(α)=[-ln(1-α)],g(α)=[-ln(1-α)]~(1/1.5),第三阶段为Pr_6O_(11)的生成,E分别为120.71、146.77、94.44 kJ·mol~(-1),A分别为6.22×10~2、6.29×10~7、3.37×10~6s~(-1),n均为0.9左右,分解温度分别为987、1001、970K,机理函数分别为g(α)=[-ln(1-α)]~(1/2),g(α)=α,g(α)=[-ln(1-α)]~(1/2)。(4)由NH_4HCO_3作为沉淀剂制备的Pr_2(CO_3)_3其分解活化能和分解温度最低,同时采用分阶段加热焙烧,可大大降低减少生产能耗。
【学位授予单位】:江西理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TQ133.3

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