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《江西理工大学》 2018年
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稀土离子掺杂SrLu_2O_4上转换荧光粉的制备及其发光性能研究

刘松彬  
【摘要】:上转换发光因其可以通过能量转移或者多光子吸收的方式将长波长的泵浦光(近红外、红外)而发射出短波长的光(紫外、可见)而备受关注。氧化物或者复合氧化物物理化学稳定性好、机械强度和抗激光损伤阈值高,使其在众多的上转换发光基质材料之中占有一席之地而被广泛研究。SrLu_2O_4属于碱土金属镥酸盐基质,声子能量较低、物理化学稳定性好、合成过程简单,是一种潜在的上转换荧光材料基质,且在国内外关于其上转换发光的研究报道还很罕见。本论文以SrLu_2O_4作为基质材料,Er~(3+)/Tm~(3+)/Ho~(3+)作为稀土激活离子,Yb~(3+)作为敏化离子,首次研究了各种RE~(3+)单掺或共掺SrLu_2O_4的上转换发光;通过简单的Li~+掺杂提升样品的上转换发光强度并探讨其发光增强机制;根据上转换发光过程中的红绿比变化和能量转移过程研究,调控了上转换的光色输出,最终在单一基质中实现白光上转换发光。主要的工作和取得的成果如下:(1)采用高温固相法在不同的烧结温度下合成了一系列SrLu_(2-x-y)O_4:xHo~(3+),yYb~(3+)上转换荧光粉。在980 nm激光激发下,样品展现出中心波长位于541 nm附近的绿光发射和位于673 nm附近的红光发射,分别归因于Ho~(3+)离子的~5F_4,~5S_2→~5I_8和~5F_5→~5I_8能级跃迁。根据泵浦依赖,上转换发光的跃迁方式都为双光子吸收过程。最优的掺杂浓度为Ho~(3+)浓度x=0.01,Yb~(3+)浓度y=0.5,最佳烧结温度1400℃。在较高的Ho~(3+)掺杂浓度下(x0.01),交叉弛豫过程[~5F_4,~5S_2(Ho~(3+))+~5I_7(Ho~(3+))→~5I_6(Ho~(3+))+~5F_5(Ho~(3+))]起重要作用。随着Yb~(3+)浓度的增加,反向能量转移过程[~5F_4,~5S_2(Ho~(3+))+~2F_(7/2)(Yb~(3+))→~5I_6(Ho~(3+))+~2F_(5/2)(Yb~(3+))]和能量转移过程[~5I_7(Ho~(3+))+~2F_(5/2)(Yb~(3+))→~2F_(7/2)(Yb~(3+))+~5F_5(Ho~(3+))]将占据主导地位。在不同的泵浦功率激发下,上转换发光的颜色从黄绿光区域偏移到纯绿光区域,其色坐标由(x=0.3945,y=0.5923)变为(x=0.3283,y=0.6627)。(2)基于浓度优化后的SrLu_(1.49)O_4:0.01Ho~(3+),0.5Yb~(3+)荧光粉,通过Li~+掺杂制备了一系列SrLu_(1.49-x)O_4:0.01Ho~(3+),0.5Yb~(3+),xLi~+(x=0~0.12)荧光粉样品。掺Li~+样品仍然保持原有的斜方晶系结构。Li~+的最佳掺杂浓度为x=0.04,与未掺杂Li~+样品相比,掺Li~+样品的绿光和红光发射强度分别增加了7.7倍和7.2倍。在低Li~+掺杂浓度下,Li~+掺杂将以替代Lu~(3+)格位的方式进入主晶格;继续加大Li~+掺杂量,替代达到饱和,过剩的Li~+将进入到Ho~(3+),Yb~(3+),Lu~(3+)周围的晶格间隙位置。Li~+的替代掺杂和间隙掺杂均会修正Ho~(3+)周围的局域晶体场环境,降低晶格对称性,从而增强发光。同时,Li~+与Lu~(3+)之间属于电荷不等价替代,在产生缺陷结构的同时为了保证电荷平衡,会产生氧空位,其在上转换发光过程中起敏化作用,进而增强上转换发光效率。与商用的NaYF_4:Er~(3+)/Yb~(3+)样品和常见的Y_2O_3:Ho~(3+)/Yb~(3+)、SrY_2O_4:Ho~(3+)/Yb~(3+)样品相比,我们制备的SrLu_2O_4:Ho~(3+)/Yb~(3+)/Li~+样品展现出较好的绿光单色性和较高的上转换发光强度。(3)通过高温固相法制备了一系列SrLu_(2-x-y-z)O_4:xEr~(3+),yTm~(3+),zYb~(3+)上转换荧光粉。在980 nm激发下,浓度优化后的样品展现出明亮的白光上转换发射。其中构成白光的红绿蓝三原色组分分别来源于Er~(3+)离子的~4F_(9/2)→~4I_(15/2)和~2H_(11/2)/~4S_(3/2)→~4I_(15/2)以及Tm~(3+)离子的~1G_4→~3H_6能级跃迁。通过调节Yb~(3+)的掺杂浓度和泵浦功率可以实现红绿蓝上转换发射的光色精确调控。在不同的激发泵浦功率下,SrLu_(1.79)O_4:0.5%Er~(3+),0.5%Tm~(3+),20%Yb~(3+)样品的色坐标完全位于白光区域范围内,且在630 mW激发下样品的色坐标为(0.3336,0.3244),十分靠近标准白光光源色坐标(0.333,0.333)。基于对泵浦依赖和荧光寿命分析,在Er~(3+)/Tm~(3+)/Yb~(3+)三掺体系中,证明了Yb~(3+)→Er~(3+),Yb~(3+)→Tm~(3+)和Tm~(3+)→Er~(3+)之间的相互能量传递过程是同步存在的,通过双光子或三光子过程来实现红绿蓝上转换发射。由于上转换光色的可调以及单一基质实现明亮的白光上转换发光,说明SrLu_2O_4:Yb~(3+)/Er~(3+)/Tm~(3+)上转换荧光材料在三维立体显示、背光源和白光光源方面具有潜在的应用价值。
【学位授予单位】:江西理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TQ422

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