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《江西师范大学》 2018年
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铈基复合材料的制备与电化学性能研究

夏丽娟  
【摘要】:全球经济的高速发展使得能源与环境成为限制当前人类社会可持续发展的难题。由于化石燃料的耗尽和环境污染的增加,人类迫切需要绿色、高效、清洁和可持续的能源来满足生产生活等各方面的需求,但是发展环境友好型的能源离不开能源转换和存储相关的新技术,比如电池、燃料电池、水分解以及电化学超级电容器(ES:Electrochemical supercapacitors)等。作为未来能源技术中有前途的能源储存装置之一,超级电容器因其特性(如高功率输出,长循环寿命和快速充电-放电(CHDH)特性)而在解决新兴能源需求方面引起越来越多的关注,但是其低能量密度及高成本生产限制了其发展,因此为了克服这些难题,电极材料的研究俨然成为关键。CeO_2中Ce~(3+)和Ce~(4+)之间相互转换的能力使得其是一种良好的氧化还原材料,可以应用于超级电容器。尽管CeO_2具有良好的氧化还原特性,但其导电性和结构稳定性差。当Ce~(4+)还原为Ce~(3+)时,其晶格总是膨胀。因此,它不能单独用于电极材料。为了满足高性能超级电容器的要求,同时具有良好的电容性能,倍率性能,能量密度和循环稳定性,必须将CeO_2与碳材料或其他金属氧化物复合。本论文主要研究低成本下铈基微纳米复合材料的制备及其电化学性能,研究过程及结果分为以下几个部分:(1)CeO_2/Fe_2O_3与CeO_2-Fe_2O_3/C复合材料的制备及电化学性能研究以Ce(NO_3)_3·6H_2O和1,1’-二茂铁二甲酸(C_(12)H_(10)FeO_4)为原料,乙醇为溶剂,通过溶剂热法成功的制备出了具有微米球形貌的铈基配位聚合物,并考察了时间、温度与反应物比例对前驱体形貌及结构的影响。进而,将铈基配位聚合物前驱体在空气氛围下与氮气氛围下以800 ~oC煅烧4 h,得到两种形貌不同的碳含量不同的复合材料。空气氛围中煅烧得到的是空心球状的CeO_2/Fe_2O_3材料,氮气氛围中煅烧得到的是实心球状的CeO_2-Fe_2O_3/C材料,对制备的这两种电极材料分别在6 M KOH电解液中测试电化学性能。此外,还发现CeO_2-Fe_2O_3/C材料对酸性橙II染料有显著的吸附效果。(2)Ce,Mo,Ni基超级电容器功能材料的合成与电化学性能以Ce(NO_3)_3·6H_2O、Na_2MoO_4·2H_2O和Ni(CH_3COOH)_2·4H_2O为原料,水为溶剂,通过水热法成功地制备出了一系列具有微米花球形貌的配位聚合物,并将几种配位聚合物前驱体在空气氛围下以450~oC煅烧2 h,得到几种与前驱体形貌相似双金属与多金属氧化物:NiMoO_4,Ce_2Mo_3O_(12),Ni/Ce_2Mo_3O_(12)-CeO_2,Ni/Ce_2Mo_3O_(12),并对产物进行了一系列表征,最后对制备的这几种电极材料分别在2 M KOH电解液中测试电化学性能。测试结果表明,在扫描速率1 mV/s下NiMoO_4,Ce_2Mo_3O_(12),Ni/Ce_2Mo_3O_(12)-CeO_2,Ni/Ce_2Mo_3O_(12)材料的电容量(Csp)达到430 F/g,213 F/g,328 F/g,722 F/g。(3)Fe掺杂CeO_2花状超结构:快速微波辅助合成,表征及其对析氧反应的催化性能以Ce(NO_3)_3·6H_2O和K_3[Fe(C_2O_4)_3]·3H_2O为原料,水为溶剂,通过微波辅助法成功的制备出了具有三维花状形貌的铈基配位聚合物,并详细考察了时间,温度及反应物比例对前驱体形貌及结构的影响。并将配位聚合物前驱体在空气氛围下分别以400 ~oC,500 ~oC及600 ~oC煅烧3 h,得到三种掺杂Fe的二氧化铈。由于Ce和Fe之间的协同作用,电催化剂在1 M KOH电解液中显示了优良的电催化析氧(OER:oxygen evolution reaction)性能。
【学位授予单位】:江西师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TB33

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