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《山东大学》 2010年
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我国典型地区大气污染特征的数值模拟

刘晓环  
【摘要】:近年来,我国高速的经济发展和城市化进程加速了大气环境的恶化,高浓度的大气污染物严重危害人体健康并破坏生态环境。因此,控制大气污染物排放、改善空气质量已成为我国面临的一个非常严峻的环境问题。本研究旨在通过空气质量模型的模拟,分析我国主要大气污染物浓度的时空分布现状,探讨几个代表性城市和地区污染物的形成过程,以期为国家区域大气污染控制对策提供理论基础。 本论文利用美国环保局第三代空气质量模型Models-3/CMAQ(4.7版本)对我国主要污染物(PM10、O3、SO2和NO2)浓度进行了数值模拟。主要分析了这些污染物浓度的时空分布以及冷锋天气系统对颗粒物浓度的影响。另外,还根据过程分析模块(综合过程速率和综合反应速率)的结果分析了臭氧和二次无机颗粒物分别对其前体物(VOCs, NOx、SO2和NH3)敏感性、定量地分析了不同的大气物理-化学过程(大气水平输送、垂直输送、气溶胶化学过程、云雾和湿沉降过程、干沉降等)对代表性地区颗粒物和臭氧的形成过程的影响。模拟结果与地面观测和卫星数据的对比表明,本论文模拟结果存在一定的偏差,但是基本能够满足后续情景分析、敏感性分析和过程分析的要求。 从CMAQ模拟结果看出,我国PM10、SO2和NO2浓度的空间分布在地理上存在相似性,四个季节均呈现东高西低的空间分布特点,高浓度区主要包括京津冀、长三角、珠三角和四川盆地。受气象条件和源排放量季节变化等因素的影响,三种污染物种浓度一般在冬季最高,夏季最低。臭氧的时空分布与PM10、SO2和NO2不同,臭氧浓度(1小时最大值,70ppb)最大值出现在夏季,主要位于我国华北地区。春季,长江以北~30°N-42°N之间有一条臭氧高浓度带贯穿我国东西,该区域臭氧(1小时最大值)浓度范围约60-70 ppb之间,其他地区臭氧浓度约55-65 ppb。冬季由于太阳辐射较弱,臭氧浓度较低,全国大部分地区臭氧浓度在50ppb以下,冬季臭氧浓度较高的地区出现在青藏高原,约50~60 ppb。冷锋天气过程对PM10浓度影响的模拟个例的研究表明,本次模拟很好的捕捉到这次冷锋天气过程,冷锋“间歇期”是污染物浓度逐渐积累的时间,冷锋过后,颗粒物浓度明显降低。 臭氧生成敏感性分析表明,冬季我国中东部广大地区(东北地区、华北平原、长江三角洲和珠江三角洲等)和西部的几个城市大气臭氧生成主要受VOCs控制,西部地区除几个城市外其他地区臭氧生成受NOx控制。夏季臭氧生成VOCs控制区的范围比冬季大大缩小,仅分布在我国几个大城市地区(如北京、上海等),其他地区臭氧生成主要对NOx敏感。从北京和上海市区、郊区小坪和瓦里关大气背景站这几个不同地区大气中HOx自由基收支循环分析也可看出,城市和郊区大气HOx自由基循环过程存在差异,不同的自由基循环终止反应证明夏季北京、上海市区臭氧生成对VOCs敏感,小坪和瓦里关臭氧生成对NOx敏感。颗粒物生成敏感性分析得出,夏季颗粒物质量浓度对SO2敏感性最强,其次为NOx和NH3。对夏季SO2、NOx、AVOCs以及NH3排放量削减的情景模拟结果表明,除了颗粒物的一次源排放之外,S02源排放削减比NOx和NH3削减可以更有效控制颗粒物质量浓度。城市地区夏季臭氧污染可以AVOCs控制排放为主。但是若通过SO2和NOx减排控制城市地区颗粒物污染,则会引起臭氧浓度的升高。从臭氧和颗粒物生成敏感性分析与情景模拟的结论可见,在我国臭氧和颗粒物污染都比较严重的情况下,通过控制污染源排放同时降低臭氧和颗粒物污染、改善空气质量会受到较多因素限制,因此污染物排放控制措施的制定需考虑不同地区在不同时间下的具体特点。 北京市区夏季近地面大气臭氧昼夜浓度差大于高层大气臭氧昼夜浓度差,臭氧夜间易在高层贮存,对次日日间臭氧浓度造成影响。边界层内臭氧大气化学过程在垂直方向存在差异,臭氧生成高值区在200-1500 m之间。近地层臭氧浓度升高主要依赖边界层内高层大气臭氧的垂直输送。干沉降是近地面大气臭氧去除的重要途径之一,另外近地面臭氧还因与NO反应而被消耗。相对于近地层和几百米高,1500 m之上大气臭氧浓度受光化学影响减弱。 一次颗粒物排放对北京市夏季低层大气(」~300 m)的PM10质量浓度的影响大于高层大气。气溶胶化学过程对PMlo质量浓度的影响有正有负:负贡献主要包括低层大气中硝酸盐的分解等过程,正贡献包括大气中硫酸盐、硝酸盐以及二次气溶胶等新粒子的生成、H2SO4和HN03在已经存在粒子上的凝结等。干、湿沉降对颗粒物去除有重要的作用,干沉降对颗粒物的去除作用多发生在近地面。大尺度的水平传输可降低北京市颗粒物浓度,而垂直传输在不同高度不同时间对颗粒物质量浓度的影响不同。
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