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《山东大学》 2011年
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济南城区大气颗粒物数浓度及粒径分布特征研究

许鹏举  
【摘要】:大气颗粒物是我国最普遍、最重要的大气污染物,其不仅影响人体健康,还对大气化学反应、大气能见度、环境酸化、云的形成等产生重要影响。在全球气候变化日益受关注的时候,大气颗粒物的辐射强迫效应及在云形成过程的作用又使其成为气候变化研究的重要对象。数浓度及其粒径分布特征是大气颗粒物的重要性质,是大气颗粒物研究的重点,并在此基础上发展出了研究大气颗粒物生成及粒径增长的新领域。 为了研究我国大气重污染城市中大气颗粒物的数浓度、粒径分布、新颗粒物生成及粒径增长规律,于2007年12月至2008年10月在山东济南城区进行了在线观测,利用宽范围颗粒物分光计数器(Wide-range Particle Spectrometer, WPS)测量了粒径范围在10 nm-10μm的大气颗粒物数浓度及粒径分布,并同期测量了SO2、NOx、O3、PM2.5质量浓度、PM25水溶性离子浓度、气象参数等。本文选择了各季度代表性月份,分析和探讨了济南城区大气颗粒物相关性质的特征及季节变化规律。分析了济南城区各季节颗粒物数浓度、粒径分布及昼夜变化规律,分析了济南城区周中,周末以及灰霾天气和清洁天气大气污染参数的差异,探讨了不同粒径段数浓度在灰霾天气下的特征及在灰霾形成过程中的作用。通过对济南城区新颗粒物生成及粒径增长规律的分析,研究了重污染状态下城市大气中新颗粒物生成及粒径增长的特点。 得到以下主要结果: 1.济南城区大气颗粒物(10 nm-10gm)总数浓度全年平均为15734个·cm-3,四季中冬季最高,为21634个·cm-3,其它依次分别为春季、夏季、秋季,冬季总数浓度最高是因为其积聚模态颗粒物数浓度最高。与国外同类研究相比,济南城区大气颗粒物中,10-100 nm粒径段数浓度较低,而100-500 nm粒径段数浓度较高。对各季节粒径分布特征的研究说明,除秋季外,凝结核模态颗粒物对总数浓度的影响很小,济南大气颗粒物数浓度主要集中于爱根核模态及积聚模态,特别是积聚模态颗粒物是主导模态。同时,在颗粒物的表面积浓度与体积浓度中积聚模态也占主导地位。夏季颗粒物体积浓度粒径分布曲线在1μm左右出现一个峰值,可能来源于麦收过程中的秸秆燃烧。对不同季节各模态颗粒物频数特征的分析表明,秋季凝结核模态颗粒物高数浓度的时间段明显多于其它季节。 与欧美城市相比,济南颗粒物数浓度的周中周末差别不明显,分析认为周中周末社会活动差别较小及济南的地形特点是重要原因。100-500 nm、500-2000nm段颗粒物在济南灰霾的形成过程中作用明显,而10-20 nm、20-50 nm、50-100nm段颗粒物数浓度的降低也说明灰霾期间的大气环境不利于二次颗粒物的生成与超细颗粒物存在。 2.对数浓度及粒径分布昼夜变化规律的研究发现,济南城区大气颗粒物数浓度受交通源影响非常明显,特别是在早晚交通高峰期以及扩散条件较差的日间。来自于城区周边的气团传输对济南市区日间爱根核模态颗粒物数浓度影响明显,特别是大气扩散条件良好情况下。数浓度粒径分布的昼夜变化表现出明显的季节特征,特别是冬季重污染特征明显,秋季具有明显的新颗粒物生成特征,夏季早晚交通高峰期间颗粒物累积不明显。0.5-2μm粒径段颗粒物浓度的偏高造成夏季PM2.5质量浓度高于其它季节,这可能与夏季易生成液滴模态颗粒物及周边生物质燃烧有关。归纳了济南城区较为常见的大气颗粒物数浓度粒径分布的昼夜变化类型,发现秋季新颗粒物生成事件类型(Ⅳ型)较多,而冬季由低扩散造成的类型(Ⅰ型、Ⅲ型)较多。 3.对新颗粒物生成事件的研究表明,与国内外其它城市地区的研究相比,济南新颗粒物生成事件的发生频率比较低。四季中,秋季发生频率较高,与其它城市地区研究可比,但其它季节发生频率非常低。利用硫酸-水二元成核理论计算了大气中凝结汇(CS)、碰并汇(CoagS)及其它相关参数的数值。新颗粒物生成速率J10数值范围为1.1-2.4 cm-3·s-1,平均值为1.8 cm-3·s-1;粒径增长速率GR数值范围为1.7-11.7 nm·h-1,均值为4.7 nm·h-1;CS数值范围为0.63-6.6×10-2s-1,均值为2.3×10-2s-1;气态硫酸分子浓度C数值范围为2.5-14×107个·cm-3,均值为5.5×107个·cm-3;气态硫酸分子生成速率Q数值范围为0.25-6.4×106个·cm-3·s-1,均值为1.8×106个·cm-3·s-1。主要参数与北京相当,低于热带地区的印度新德里,但高于欧洲城市的水平。 4.较高的凝结汇与碰并汇限制了济南城区大气中成核前体气体的存在、新颗粒物的生成与凝结核模态颗粒物的存在,造成济南大气中凝结核模态颗粒物数浓度偏低。济南凝结汇与碰并汇受积聚模态颗粒物主导,决定了济南秋季凝结汇与碰并汇最低,冬季最高,与积聚模态颗粒物数浓度的季节对比相同。研究了cs与CoagS昼夜变化规律,发现凝结汇与碰并汇的高低受交通源排放与城外传输的共同影响。 5.较多的粒径增长事件表明济南周边乃至整个华北平原区域性成核频繁,新颗粒物的生成(二次颗粒物)是该地区PM2.5的重要来源,同时也是济南城区日间大气中爱根核模态、积聚模态颗粒物及凝结核与碰并汇的重要来源。
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