收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

华北地区气溶胶理化特性、来源解析及实验室模拟

周杨  
【摘要】:近年来,随着我国经济的高速发展和城市化进程的加快,华北地区大气污染逐渐恶化,尤其是大气细颗粒物(PM2.5)污染导致灰霾事件频繁发生,严重影响了人们的生活和公共安全。因此对该地区区域性大气气溶胶特征的研究有利于了解高污染地区气溶胶形成机理,也为国家制定区域大气污染的控制策略提供理论依据。 本研究分别在华北平原地区具有代表性的5个地面站点和华北地区最高峰的泰山顶峰(高山站点,1534m a.s.1)开展了长期和强化观测。采用了多种分析技术如离线/在线监测技术对主要的大气污染物种进行了测量,并利用多种统计方法及模型如气流轨迹分析、聚类分析等对实验数据进行处理,研究了我国华北高污染地区气溶胶水溶性离子及酸度的污染状况、时空变化、来源解析及相关的大气化学过程和长距离输送特征。另外为了研究更接近于真实大气环境下二次有机气溶胶(SOA)的生成机理,本研究针对灰霾发生时高湿度、高背景颗粒物浓度的特点,利用北卡罗莱纳大学的双室室外烟雾箱,设计并开展了不同相对湿度(RH)及背景气溶胶条件下甲苯/二甲苯-NOx-HCmix(11种non-SOA-forming hydrocarbon)体系SOA生成的模拟实验,研究RH和背景气溶胶对SOA生成的影响;并在此基础上建立并验证了新的基于参数“颗粒物水含量”(H20p)的甲苯/二甲苯体系SOA生成的精简机理模型。 在华北平原分别选取了3个具有代表性的内陆城市站点(济南山大、淄博和枣庄)、1个郊区站点(济南苗圃)和1个沿海站点(青岛),进行了为期一年的长期观测(2006年1月-2007年2月)。研究表明华北地区大气PM2.5水溶性离子污染甚高于其它发达国家,也高于中国许多地区:总水溶性离子(TWSI)浓度为60.74+40.12μg/m3,约占PM2.5质量浓度的一半,其中二次离子包括SO42-、N03-和NH4+的浓度总和高达47.50μg/m3,占PM2.5浓度的38.7%;有机酸平均浓度为0.42μg/m3,约占PM2.5质量浓度的0.3%。各站点中枣庄的颗粒物污染最为严重,淄博和济南山大站点污染次之,青岛沿海站点和济南郊区苗圃站点污染相对较轻。通过气溶胶样品水溶液的pH值反推获得了各站点平均PM2.5的酸度为6.40±7.00nmol/m3,其中郊区站点(济南苗圃)气溶胶酸度明显高于其它城市站点,淄博和枣庄的颗粒物酸化程度相对较弱。酸度的季节变化分析发现青岛夏季酸度明显低于其它季节,而其它站点气溶胶酸度春季最低。利用后推气流轨迹对几个站点的气团来源进行解析,发现在源自南部和局地气团的影响下的气溶胶水溶性离子污染较严重,酸度也较强;另外在南部气团的影响下,PM2.5中的草酸盐含量较高。 2007年春、夏两季在泰山高山站点的强化观测中,对PM2.5水溶性离子进行了在线监测,并对其它主要污染物(O3、SO2、NOy等)进行了同步测量。春、夏两季PM2.5总水溶性离子浓度分别为27.52和36.65μg/m3,表明华北地区高空存在严重的大气污染问题。夏季SO2的转化率(SOR)(57±27%)是春季的(24±16%)两倍多,说明夏季二次硫酸盐的大量生成。SO42-、NH4+和NO3-的日变化研究表明春、夏两季均在下午有一个宽峰,这与山谷风和边界层的发展有关。PM2.5的酸度研究表明春、夏两季分别有57.2%和81.3%的颗粒物样品属于酸性颗粒物,春季PM2.5强酸度(H+strong)和自由酸度(H+air)明显低于夏季;H+strong同SO42-、NO3-和NH4+具有相似的日变化趋势,H+air同RH及H2Op含量密切相关,且老化的气溶胶具有较强的气溶胶酸度。主因子分析(PCA)来源解析发现区域传输、云雾过程、沙尘事件及生物质燃烧是影响该地区气溶胶污染的主要因素。并通过后推气流轨迹对该区域气溶胶来源进行解析,发现泰山春季主要受到来自北/西北方向气团传输和西部陕西、河南气团传输的影响,当泰山受到低空区域传输和西北高湿度气团影响时细颗粒物污染较严重。泰山夏季主要受来自东/东北方向经海洋上空传输的气团和来自西南方向的低空短距离传输气团以及西北方向气团的影响,其中受到源自东/东北方向的气团及来自西南方向低空传输气团影响时PM2.5各水溶性离子污染较严重。 根据在线离子浓度及其它污染物的观测数据,对泰山沙尘、生物质燃烧、云雾等各种典型事件的大气过程进行了研究。发现当沙尘与污染气团相混合,尤其在湿度较高的天气条件下,沙尘颗粒能够提供了较大的反应表面积,促进非均相反应的发生从而生成大量的二次离子;泰山6月份明显受到生物质燃烧的影响,期间K+和草酸盐浓度明显升高;云雾对泰山气溶胶的去除作用非常明显,各水溶性离子的去除效率同PM2.5的质量浓度反相关,同云雾水含量正相关;在对泰山夏季白天气溶胶酸度与二次有机碳(SOC)关系的研究中发现半数以上个例SOC的增长伴随着较高的酸度和H20p含量以及较弱的光化学氧化活性,说明高酸度和液相反应对SOC的生成有重要贡献,而对于低酸度SOC增长的个例研究发现气团光化学氧化活性强,对SOC的生成起主导作用。 为了研究RH和背景气溶胶对SOA的生成的影响,本研究对四个体系SOA的生成进行了室外烟雾箱模拟:甲苯/邻/对二甲苯-NOx-HCmix以及甲苯-邻/对二甲苯-NOx-HCmix混合体系。研究发现(NH4)2SO4-甲苯-NOx-HCmix在低RH(6-10%)条件下生成的SOA明显低于潮湿环境(40-90%),表明种子气溶胶与高湿度条件同时存在时会有大量SOA生成,即颗粒物水含量(H2Op)可能是影响SOA生成的关键因素;将背景大气做为种子气溶胶,模拟真实大气环境下SOA的生成时,四个体系均发现了H2Op对SOA生成的促进作用,其中邻二甲苯的Odum产物模型曲线的模拟发现高湿度条件下的SOA产率明显高于中等湿度条件下;研究还发现对二甲苯的SOA产率比邻二甲苯以及甲苯-邻/对二甲苯的混合体系低。基于四个体系烟雾箱模拟的实验数据和以往的甲苯SOA生成机理模型,本研究引入了新的参数H2Op,建立了甲苯/二甲苯体系SOA生成的精简机理模型,并将模拟结果与观测结果相比较验证了该机理模型的可行性,为大尺度气溶胶质量模型的完善提供了宝贵的信息。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 王吉明;曹艳华;叶小峰;骆世娟;阮启亮;刘立群;段艺萍;;东亚地区气溶胶化学成分特性分析及数值模拟研究[J];江西农业大学学报;2010年01期
2 王静;高晓梅;寿幼平;杨凌霄;王文兴;;济南春季大气PM_(2.5)水溶性组分的半连续在线观测[J];中国环境科学;2010年01期
3 本刊通迅员;;新书介绍[J];环境污染治理技术与设备;1980年01期
4 沈振兴;韩月梅;周娟;曹军骥;李旭祥;刘随心;;西安冬季大气亚微米颗粒物的化学特征及来源解析[J];西安交通大学学报;2008年11期
5 徐虹;毕晓辉;林丰妹;焦荔;冯银厂;洪盛茂;刘文高;;杭州市大气降雨化学组成特征及来源分析[J];环境污染与防治;2010年07期
6 张宁,吴仁铭;兰州市大气颗粒物中水溶性离子研究[J];环境化学;1994年05期
7 ;简讯[J];化学分析计量;2001年01期
8 王明星,吕位秀,任丽新,J.W.Winchester;大气气溶胶采样和化学分析技术[J];环境污染治理技术与设备;1981年02期
9 张宁,魏群;大气颗粒物中水溶性离子化学组成和分布特征研究[J];干旱环境监测;1992年02期
10 David Fowler;Jennifer Muller;Rognvald I.Smith;John Neil Cape;Jan Willem Erisman;吕超群;;硫、氮化合物源-汇关系的非线性特征[J];AMBIO-人类环境杂志;2005年01期
11 陈思龙,郑有斌,赵琦,孟梅;重庆城区大气颗粒物污染来源解析[J];重庆环境科学;1996年06期
12 陈永桥,张逸,王章玮,张晓山;北京市不同区域大气气溶胶粒子中水溶性离子的特征[J];环境化学;2004年06期
13 张宁;离子色谱法对TSP样品中水溶性无机离子的测定方法研究[J];甘肃环境研究与监测;1993年03期
14 杨丽萍,陈发虎;兰州市大气降尘污染物来源研究[J];环境科学学报;2002年04期
15 朱广一;大气可吸入颗粒物研究进展[J];环境保护科学;2002年05期
16 钱飞中,李应群;离子色谱法测定TSP中的水溶性离子[J];化学分析计量;2002年02期
17 王淑兰,张远航,钟流举,李金龙,于群;珠江三角洲城市间空气污染的相互影响[J];中国环境科学;2005年02期
18 方恒;肖美;;细颗粒物PM_(2.5)研究进展[J];江西化工;2007年02期
19 宋丽;;邯郸市可吸入颗粒物上多环芳烃来源识别和解析[J];环境科学与管理;2009年07期
20 朱坦,白志鹏,陈威;秦皇岛市大气颗粒物来源解析研究[J];环境科学研究;1995年05期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 于兴娜;李新妹;;城市灰霾事件气溶胶化学特性研究[A];第28届中国气象学会年会——S8大气成分与天气气候变化的联系[C];2011年
2 李嘉伟;韩志伟;;东亚地区气溶胶空间分布和季节变化的模拟研究[A];第七届海峡两岸气胶技术研讨会暨第二届空气污染技术研讨会论文摘要集[C];2010年
3 卢广献;郭学良;;一次锋面过境前后气溶胶和云凝结核飞机观测分析[A];第27届中国气象学会年会人工影响天气与云雾物理新技术理论及进展分会场论文集[C];2010年
4 赵树云;智协飞;张华;王志立;;不同气溶胶方案对BCC_AGCM2.0.1的影响[A];第28届中国气象学会年会——S8大气成分与天气气候变化的联系[C];2011年
5 张敏;林立;陈建民;;大西洋深海气溶胶船基监测[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年
6 庄马展;;厦门市大气气溶胶化学特征研究[A];第九届全国气溶胶会议暨第三届海峡两岸气溶胶技术研讨会论文集[C];2007年
7 戴明新;刘长兵;胡焱弟;彭士涛;詹水芬;王恺;白志鹏;;径向基函数神经网络在个体颗粒物暴露来源解析中的应用[A];中国颗粒学会第六届学术年会暨海峡两岸颗粒技术研讨会论文集(下)[C];2008年
8 冉聃;鲁建江;李微微;姚晓瑞;周婷;;新疆典型地区土壤中有机氯农药的分布特征及来源解析[A];持久性有机污染物论坛2011暨第六届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2011年
9 胡健;刘丛强;张国平;张岩林;灌瑾;李军;朱兆洲;张志刚;;天津市河流中多环芳烃的污染特征及来源解析[A];中国矿物岩石地球化学学会第13届学术年会论文集[C];2011年
10 周志恩;张丹;翟崇治;温汝俊;;重庆市主城区颗粒物的来源解析研究[A];2011中国环境科学学会学术年会论文集(第二卷)[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 周杨;华北地区气溶胶理化特性、来源解析及实验室模拟[D];山东大学;2012年
2 胡大伟;大气中亚微米颗粒物吸湿性及光学特性的实验室模拟研究[D];复旦大学;2012年
3 徐昶;中国特大城市气溶胶的理化特性、来源及其形成机制[D];复旦大学;2010年
4 伏晴艳;上海市空气污染排放清单及大气中高浓度细颗粒物的形成机制[D];复旦大学;2009年
5 王琼真;亚洲沙尘长途传输中与典型大气污染物的混合和相互作用及其对城市空气质量的影响[D];复旦大学;2012年
6 杨凌霄;济南市大气PM_(2.5)污染特征、来源解析及其对能见度的影响[D];山东大学;2008年
7 张敏;远洋船基及上海地基大气气溶胶理化特性研究[D];复旦大学;2011年
8 邢佳;大气污染排放与环境效应的非线性响应关系研究[D];清华大学;2011年
9 闫涵;沙尘天气对中国近海大气气溶胶干沉降通量的影响[D];中国海洋大学;2011年
10 刘静;土壤中类二噁英和阻转类PCBs分析方法、来源解析和分布规律研究[D];山东大学;2007年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 何敏;珠江三角洲典型大气污染源对有机气溶胶形成贡献的研究[D];华南理工大学;2012年
2 王春凤;丽江—玉龙雪山地区大气降水和气溶胶化学特征研究[D];兰州大学;2012年
3 张红亮;南京地区气溶胶中多环芳烃特征及气象要素的影响[D];南京信息工程大学;2012年
4 王婷婷;华北地区云凝结核特性研究[D];中国气象科学研究院;2011年
5 严向宏;上海宝山区大气细颗粒气溶胶PM2.5特征研究与源解析[D];华东理工大学;2011年
6 王静;北京昌平跨奥运气溶胶无机水溶性离子的污染特征及其来源解析[D];山东大学;2010年
7 何玉辉;中国近海大气气溶胶中水溶性离子的组成与来源分析[D];中国海洋大学;2011年
8 刘臻;青岛大气气溶胶水溶性无机离子分布特征研究[D];中国海洋大学;2012年
9 陈永忠;贵阳市大气气溶胶及其化学组成的季节性变化特征研究[D];南昌大学;2010年
10 张国文;北京东北部城区PM_(2.5)中元素的污染特征及来源解析[D];山东师范大学;2012年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 张军;二次碳气溶胶的形成影响因素及其环境意义 获2006年度国家自然科学基金研究计划—面上项目[N];科技日报;2007年
2 国家环境分析测试中心 刘咸德;大气颗粒物来源解析[N];中国环境报;2000年
3 苏玉君郑菲 通讯员 王德英;中国大气气溶胶及其气候效应研究取得明显进展[N];中国气象报;2007年
4 记者  原二军;京西南已无多余环境容量[N];中国环境报;2006年
5 赵军 高延明;乌鲁木齐清洁化改造工业用蒸汽锅炉[N];新疆日报(汉);2006年
6 通讯员 季嬿;苏州 “细筛”滤出一片蓝天[N];中国气象报;2011年
7 记者 辜迅;成都开列大气污染源排放清单[N];中国环境报;2003年
8 本报记者 班健;环境科技成果有效服务环保事业[N];中国环境报;2004年
9 陈伟立;空气环境质量将推新指标[N];中国石化报;2001年
10 孙文;专家会诊北京大气颗粒物污染[N];中国机电日报;2002年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978