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《山东大学》 2012年
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我国典型地区大气颗粒物测量技术、粒径分布及长期变化趋势

聂玮  
【摘要】:大气颗粒物是我国最主要大气污染物之一,其对人体健康、大气能见度、大气化学和辐射平衡、全球气候变化等都具有重要的影响。本研究通过在我国北京、山东济南和湖南衡山地区进行的大气颗粒物强化观测,以及香港地区大气颗粒物长期观测的资料分析,有针对性地研究了我国大气颗粒物测量技术、粒径分布特征和长期变化趋势。 利用2007年冬季和2008年夏季在济南城区和北京近郊区开展的野外观测,针对PM2.s硫酸盐和硝酸盐的采样分析技术,对传统膜采样系统(RAAS)、溶蚀器膜采样系统(HCD)、颗粒物分级采样系统(MOUDI)和在线水溶性离子分析系统(AIM)的测量表现进行了评估。考虑到溶蚀器膜采样系统的测量误差最小,本研究将HCD的测量结果作为对比基准。结果表明,AIM系统经过改进以后,在两个站点对硫酸盐和硝酸盐的测量均表现很好。对于传统(非溶蚀器)膜采样系统,其对硫酸盐的测量表现良好,而对硝酸盐的测量表现则与采样膜的种类以及大气颗粒物浓度有关:用石英膜采样时,硝酸盐的整体测量误差很小;用特氟龙膜采样时,在高浓度硝酸盐环境下(大于10gg/m3)的测量误差较小,但在低浓度硝酸盐环境下(小于10μg/m3)则存在非常严重的挥发损失(~75%)。颗粒物分级采样系统在用铝膜进行采样时,夏季高温的天气条件会造成比较严重的硝酸盐挥发损失(50-70%)。考虑到铝膜在颗粒物分级采样系统中的广泛使用,其在采样过程中半挥发性物质的挥发损失需要引起格外重视。 通过2008年夏季和2009年春季在北京城区和衡山山顶开展的大气污染强化观测,探明了两个地区的大气颗粒物数浓度及粒径分布特征,并计算了两个地区大气新颗粒物成核及成长速率。北京地区的颗粒物数浓度较高,其峰值出现在艾根核模态,衡山地区的颗粒物数浓度很低,其峰值出现在艾根核模态和积聚模态。衡山地区自由对流层(夜间)颗粒物的平均粒径分布呈现较为明显的单峰特征,峰值出现在积聚模态(100-200nm之间)。气团的传输路径对自由对流层内的颗粒物粒径分布具有一定的影响:在大陆气团的影响下,颗粒物呈现明显的双峰分布特征,两峰值分别出现在艾根核模态(约40-60nm之间)和积聚模态(约100nm左右);在区域气团的影响下,颗粒物呈现单峰分布特征,峰值出现在积聚模态(100-200nm之间),但其数浓度较大陆气团相对较低。两个站点均观测到较为频繁的新颗粒物生成及成长事件,北京地区新粒子生成事件概率为40%,衡山地区新粒子生成事件概率为27%。北京地区的第一类新粒子生成事件的成核速率介于0.48-2.47(均值为1.01)#/cm3/S,颗粒物增长速率为4.9-19.8(均值为7.7)nm/h。衡山地区的第一类新粒子生成事件的成核速率介于0.11-0.55(均值为0.34)#/cm3/s,颗粒物增长速率为2.7-16.7(均值为7.7)nm/h。 通过分析香港城市地区大气颗粒物(5个站点)及降水(2个站点)14年(1995-2008)的观测资料,研究了香港地区大气颗粒物化学成分及降水酸度的长期变化趋势和季节变化特征。结果表明,1995-2008年期间,香港城市地区大气颗粒物PM10硫酸盐、硝酸盐、As、Cd、Cr和Zn均呈现不同程度的上升趋势,上升速率分别为0.25μg/m3/yr、0.064μg/m3/yr、0.14ng/m3/yr、0.04ng/m3/yr、0.054ng/m3/yr和9.0ng/m3/yr。降水pH则呈现显著的下降趋势,下降速率为0.013/yr。香港地区大气颗粒物主要水溶性离子和重金属元素的季节变化主要受到亚洲季风的影响:最高值出现在冬季(12月或者1月份),最低值出现在夏季(6-7月份)。通过后向气流轨迹的聚类分析,本研究探明了香港地区的气团传输特征。对比中国内地SO2和NOx排放趋势与香港地区东部中国气团(East China air mass)中硫酸盐和硝酸盐浓度的变化趋势,发现香港地区大气硫酸盐的变化趋势主要受到中国内地长距离传输的影响,而大气硝酸盐则受到本地污染排放和长距离传输的共同影响。另外,香港地区的PM10质量浓度、重金属和降水酸度也在很大程度上受到中国内地排放的影响。因此建议香港政府在制定未来大气污染控制对策时,需要考虑到长距离传输的影响。 利用2008年北京奥运期间在北京上风向、城区和下风向三个站点同时开展的加强综合观测,研究了奥运空气措施及区域传输对北京空气质量的影响。结果表明,北京地区对污染排放的长期控制措施和奥运期间短期控制措施都有效的降低了一次污染物的浓度,特别是与汽车相关的氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)的下降尤为明显,但是对臭氧、硫酸盐和硝酸盐等二次污染物的控制措施并不理想。奥运期间有利的天气条件(多降水,低温,北方气流频繁)是空气质量良好的一个重要原因。后推气流轨迹和风向资料显示华北地区的区域传输对北京地区空气污染有重要贡献。观测期间的臭氧污染事件中,区域传输贡献了北京臭氧峰值的34%-88%,CO峰值的69%-91%。酸雨的观测数据表明,针对空气(干)污染而制定的单一污染物控制政策可能会给酸雨问题带来一定的负面影响,尤其是对于大气中碱性颗粒物浓度较高的我国北方地区。这些结果说明现阶段施行的污染物的控制措施并不足以改善不利天气条件下的空气质量,尤其是臭氧、硫酸盐、酸雨等具有较强区域污染特征的二次污染或者复合污染。本研究从实际观测的角度印证了跨区域、多污染物协同控制对改善区域大气污染问题(灰霾和酸雨)的重要性。
【学位授予单位】:山东大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:X513

【参考文献】
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