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合金熔体局域结构及其遗传性研究

白延文  
【摘要】:本文选取典型二元匀晶合金、包晶合金、金属间化合物合金及三元非晶合金为研究对象,通过高温x射线衍射技术、从头算分子动力学模拟和x射线吸收精细结构技术对合金熔体局域结构及其在凝固过程中的演变、合金熔体结构与固态结构之间的遗传关系进行了研究。 通过高温X射线衍射对Ag-Au匀晶合金的熔体结构及其随温度及成分变化的结构演变进行了研究。Ag-Au匀晶合金熔体的原子呈现硬球无规密堆,熔体的配位数与其固溶体的配位数近似相等,熔体结构与固体结构具有强烈的相关性。对于Ag95Au5合金熔体,随着温度的降低,其最近邻原子距r1保持不变,而对于几种共晶合金,其r1表现出强烈的温度依赖性;在相同温度下,随着Au含量的变化,Ag-Au系合金熔体的r·依然保持不变。通过与其他几种典型共晶合金熔体结构进行比较发现,对于所讨论的共晶合金熔体,随着合金某一成分的逐渐增加,其r1呈现出线性变化的趋势,并且合金元素的原子尺寸比越大,线性变化的斜率越大。研究表明匀晶合金熔体团簇具有结构稳定性。匀晶合金与共晶合金不同的熔体结构演变行为,决定了匀晶转变和共晶转变方式的不同。 利用高温X射线衍射和从头算分子动力学模拟,通过与Au81Si19合金熔体结构进行对比,对典型非晶形成熔体Au55Cu25Si20的结构遗传性进行了分析。研究发现,Au55Cu25Si20非晶合金的形成与其熔体的中程有序结构密切相关。与Au81Si19合金熔体的团簇相比,Cu原子的加入使Au55Cu25S120合金熔体团簇的原子排列更加松散,团簇尺寸减小,Au-Au键和Au-Si键的键长增加,导致r1的增加;同时,Si-Si键键长缩短,以Si原子为中心的短程序团簇相互吸引、连接,从而形成了具有中程序结构的团簇。在快速凝固过程中,由中程序团簇携带的结构信息被遗传到固体中,促进了非晶相的形成。通过研究揭示了非晶形成的本质:将Si原子限制在团簇中心,抑制其团聚并析出;中程序结构的存在抑制了晶体形核从而增强了非晶形成能力。 利用高温X射线衍射、从头算分子动力学计算及X射线吸收精细结构技术,对Ag-Sn合金熔体的局域结构遗传性进行了研究。通过对比Ag50Sn50和Ag3.8Sn96.2合金熔体的结构,发现Ag-Sn合金熔体结构深受合金成分的影响。Ag50Sn50合金熔体在合金化过程中,Ag原子周围的配位数与纯Ag熔体的配位数相近,Ag熔体的初始构型被遗传到合金熔体中;Sn熔体的局域结构被破坏,大量的Sn-Sn共价键被Ag-Sn化学键所替代,Sn原子周围的配位数与纯Sn熔体的配位数相比增长了约70%。通过对该合金熔体的X射线吸收精细结构谱和原子态密度进行分析,发现局域结构遗传现象与原子电子结构的变化有关,即Sn原子在熔体中的s-p去杂化及Sn-s电子与Ag-d电子之间的相互作用导致了合金化过程中的局域结构遗传效应。在Ag50Sn50熔体快速凝固过程中,Ag-Sn键长始终小于Ag-Ag键长,并且Ag原子周围异类原子的配位数明显减少,即Ag:Sn原子比从1:1变为3:1,说明金属间化合物Ag3Sn相的形成来源于紧密结合的Ag-Sn化学键。通过电子结构分析发现,快速凝固过程中Ag的电子结构的演化导致了Ag原子局域结构的变化。 利用高温X射线衍射及X射线吸收精细结构技术,研究了BiIn2和AgIn2金属间化合物合金熔体结构的遗传性。研究发现,金属间化合物熔体存在局域化学键(Bi-In键或Ag-In键),促进了金属间化合物团簇的形成,并且主导团簇随温度的演化。从其快速凝固合金薄带的局域结构可以看出,快速凝固合金的团簇结构与平衡凝固合金的晶体结构相比较疏松;Bi-In相互作用比平衡凝固BiIn2合金中Bi-In的相互作用强,而Ag-In之间的相互作用比平衡凝固AgIn2合金的Ag-In键弱。研究表明,快速凝固合金的金属间化合物团簇的结构遗传自合金熔体,起源于熔体中异类原子间的化学键,这种局域化学键维持了团簇的短程有序结构并且控制了团簇的结构演化,导致了结构液固遗传效应。


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