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《山东大学》 2015年
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高分散Pd、Ru催化剂的制备、表征及在CO_2加氢转化中的应用

续晶华  
【摘要】:随着CO2收集捕获和可再生能源制氢技术的日益成熟,将CO2加氢转化制取能源化学品成为储能领域一个重要的研究热点。CO2加氢合成甲烷和甲醇兼具储能和CO2减排双重意义,成为CO2催化转化的优先发展方向;其中,高性能催化剂的研发是该技术的关键。据此,本论文主要围绕以下几方面展开研究:(1)采用浸渍法制备Ru/TiO2催化剂,研究不同预处理温度(300℃-800℃)对催化剂结构的影响及在C02甲烷化反应中的活性变化。结果发现,随着预处理温度逐渐增高,载体向Ru表面迁移形成TiOx层,且载体表面羟基数量先逐渐增加,然后降低。将该变化与CO2甲烷化活性相关联,发现甲烷化的活性依赖于TiOx层对Ru颗粒的包裹程度和载体表面的羟基数量。此外,借助原位DRIFTS初步探讨了CO2甲烷化的反应机理。(2)采用等体积浸渍法制备了TiO2-Al2O3复合氧化物,然后在其表面负载贵金属Ru,制得Ru/TiO2/Al2O3催化剂,考察了不同Ti02含量、载体煅烧温度对Ru/TiO2/Al2O3催化剂在C02甲烷化反应中催化性能的影响。结果表明,随着煅烧温度升高至950℃,Ti02由锐钛矿转化为金红石,由于金红石相Ti02与Ru02晶型相同、晶格匹配程度高,一方面提高了Ti02表面Ru02的分散度,更重要的是有效抑制了还原过程中Ru纳米粒子聚集长大,导致CO2甲烷化的活性提高2.1倍。(3)以Pd/ZnO/Al2O3为催化剂,考察了制备方法、还原温度及Pd负载量对C02加氢合成甲醇反应催化性能的影响。结果表明催化剂中PdZn合金的比例随着制备方法和还原温度的变化而改变,导致甲醇选择性发生相应变化。此外,降低Pd负载量导致Pd纳米粒子尺寸减小,在H2还原过程中有利于形成PdZn合金和金属载体界面处被ZnOx岛修饰的Pd结构,使得甲醇选择性进一步提高。(4)考察了一系列过渡金属(Ir、Pt、Au、Cu、Ag)掺杂对Ni-Zn双金属催化剂在乙炔选择加氢反应中催化性能的影响。通过对比发现,掺杂金属Au对催化性能的提高最为显著。借助一系列表征分析其原因是Au掺杂不但减弱Ni-Zn双金属催化剂对乙炔的吸附强度,同时有效抑制了催化剂表面积碳的形成。
【学位授予单位】:山东大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:O643.36

【共引文献】
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