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《山东大学》 2007年
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多糖高分子与表面活性剂之间的相互作用

李一鸣  
【摘要】: 多糖类生物高分子具有来源广泛,天然、无毒、可持续、使用安全性好等诸多优点,同时它与生命科学中的很多现象相关,近年来受到众多研究者的关注。在多糖高分子使用过程中,常与表面活性剂共同存在,二者混合后其水溶液的许多特性常常优于任一纯组分体系的性质。人们在不断开发研究这一复合体系在实际生产中应用的同时,也逐渐意识到理论研究的重要性。近年来,随着计算机模拟和现代化仪器的应用,对该体系的研究不断向纵深方向发展,即逐渐由对宏观性质的研究深入到对微观结构的探测,从经验规律的总结发展到分子、亚分子水平的研究,以期从微观角度解释两者相互作用的机理。本论文主要是将计算机模拟和实验方法相结合来研究多糖类生物高分子(黄原胶、壳聚糖和纤维素)与表面活性剂之间的相互作用,并得到了一些重要结果。这些研究不论是在胶体化学的基础理论方面,还是在复合体系的应用实践方面,都有一定的指导作用。本论文的各章节之间主要以研究的多糖对象进行排序,研究内容包括以下几部分: 1.介观模拟和实验相结合研究溶液中多糖与表面活性剂之间的相互作用 介观模拟方法可以提供更大的时间尺度和聚集体尺度范围内的相关信息,主要包括介观动力学(MesoDyn)和耗散颗粒动力学(DPD)两种。我们采用MesoDyn方法研究了黄原胶和羧甲基壳聚糖与表面活性剂之间的相互作用机理及二者形成的聚集体构型。同时,MesoDyn方法提供了表面活性剂在高分子上缔合的微观动力学过程。 对于黄原胶(XC)与烷基氧丙基-β-羟基-三甲基溴化铵(C_9phNBr)之间的相互作用,论文系统研究了XC和C_9phNBr的浓度以及温度等对聚集体构型及缔合的微观动力学过程的影响,同时与具有相同亲水基团、不同疏水基团的阳离子表面活性剂C_(12)NBr进行了对比。模拟结果表明,表面活性剂的加入并未破坏XC的高级结构,形成的聚集体依然保持具有螺旋特征的长棒状结构。表面活性剂在XC上缔合的微观动力学过程可以分为三个阶段:扩散、缔合和平衡;XC和表面活性剂的浓度都会影响二者之间的缔合程度,C_9phNBr分子在XC上的缔合与C_(12)NBr相比更难。同时,采用电势滴定方法测定了两种表面活性剂在不同浓度的XC溶液中的结合等温线,实验结果从宏观角度进一步证实了模拟结果。这一部分内容主要在论文的第二章中进行了详细论述。 论文的第四章采用MesoDyn模拟与粘度、DLS、TEM等实验手段相结合的方法研究了阴离子聚电解质羧甲基壳聚糖(CMCHS)与CTAB胶束之间的相互作用,主要考察了CTAB浓度和温度的影响,并根据模拟结果及体系性质的变化推测了二者之间的相互作用机理。研究结果表明,在不同的CTAB胶束浓度下,CMCHS与CTAB间的相互作用方式不同,从而形成了不同的聚集体构型。CTAB胶束的浓度较低时,其架桥和交联作用将部分CMCHS链交联起来,形成网络状结构;而当CTAB胶束浓度增加到一定程度后,CMCHS链包裹在胶束外部,形成了椭球状的聚集结构。MesoDyn模拟结果使我们从介观尺度上直观的观察到了这两种不同的结构。 论文的第五章采用DPD模拟和表面张力测定研究了羧甲基纤维素钠(NaCMC)与两性表面活性剂十四烷基甜菜碱(C_(14)BE)之间的相互作用。由于NaCMC和C_(14)BE在不同的pH值条件下带电程度和类型不同,因此本章重点研究了pH值对二者之间相互作用的影响。通过DPD模拟发现,pH=2时NaCMC与C_(14)BE之间混合能的数值显著低于pH=7时,混合能数值越低,表明相互作用越强;DPD模拟结果同时以图形的形式形象地呈现出NaCMC/C_(14)BE体系的形态及动力学变化过程,因而在分子水平上深刻揭示了NaCMC与C_(14)BE之间的相互作用。表面张力结果表明,pH=2时,C_(14)BE在NaCMC存在时的表面张力等温线呈现出明显的双拐点现象,预示着pH=2时C_(14)BE通过疏水协同缔合作用与NaCMC形成聚集体;而在pH=7时,NaCMC只起到了类似无机盐的作用,降低C_(14)BE的cmc和γ_(cmc)值。表面张力等温线结果进一步证实了模拟结果。 2.黄原胶与水解聚丙烯酰胺之间的相互作用 高分子复合物作为增稠剂已在很多领域有广泛的应用。本论文研究了黄原胶(XC)和水解聚丙烯酰胺(HPAM)两种大分子复配体系的粘弹性质,并考察了其抗温、抗盐性,目的是开发出结合上述两种大分子优点的耐温耐盐型水溶性聚合物驱油剂。通过研究发现,XC和HPAM在适当的比例下可以形成氢键复合物,粘度高于两种物质单独存在时的粘度,说明在此比例下混合,粘度产生了复配增效作用。同时,这一复配体系产生了显著优于单一溶液的抗温、抗盐性,具有广阔的应用前景。利用DPD模拟方法获得了混合溶液中HPAM分子的末端距变化,进而从理论上揭示了复配增效的相互作用机理。这一部分内容在论文的第三章中进行了详细论述。 3.界面扩张流变法研究羟丙基甲基纤维素与CnTAB之间的相互作用 本部分主要利用Langmuir槽技术在较低的频率范围内(0.005~0.1Hz)考察了羟丙基甲基纤维素(HPMC)与不同疏水链长的阳离子表面活性剂CnTAB混合溶液在空气/水界面上的扩张粘弹性质。研究发现,扩张频率、体相浓度、表面活性剂的结构对HPMC/CnTAB溶液的表面粘弹性都有着重要的影响。表面活性剂溶液中引入HPMC后,扩张弹性和扩张粘度对频率的依赖关系降低。HPMC与CTAB和DTAB混合后,表面扩张弹性低于单纯的HPMC和CTAB(DTAB)溶液;而与TTAB混合后则扩张弹性略有升高。结合CnTAB在有无HPMC存在时的表面张力曲线,认为这一结果的产生主要是由于所研究的CnTAB浓度处在表面张力曲线的不同阶段所引起的。这部分内容在论文的第六章中论述。 4.表面活性剂的结构—陛质关系(QSPR):Krafft点或浊点 综合应用近代理论中的量子化学方法、统计方法、热力学方法等,从分子结构出发,用相关系数和F—检验寻找最佳QSPR方程,建立起表面活性剂的Krafft点或浊点与其微观结构之间的定量构效关系,并将计算数值与实验结果进行了比较。据此可以预测和计算一些新型表面活性剂的Krafft点或浊点。 该方法用到的描述符计算简单,仅需运行一些量子化学中的半经验程序就可以得到较满意的结果。这对于我们设计和预测新型表面活性剂来说,具有非常重要的应用价值。此外,通过上述研究发现,定量构效关系可以预测表面活性剂的许多宏观性质,为其它性质的预测提供了新思路,这样可以有目的的合成具有特殊功能的表面活性剂,缩短研发周期,减小材料消耗。该部分工作构成了论文的第七章。 总结起来,本论文的创新之处主要有以下几点: 1.文献报道的MesoDyn模拟主要用来研究嵌段共聚物或两种聚合物混合体系的性质,而本文首次利用MesoDyn模拟方法研究了聚合物和表面活性剂之间的相互作用,建立了研究这一体系的简易而有效的新途径,从而大大增强了MesoDyn方法在胶体化学中应用的可行性;同时,有助于人们进一步了解MesoDyn方法,并为用其研究其它类型的聚合物与表面活性剂之间的相互作用提供了良好的思路。 2.本论文的最大特色是将介观模拟与实验有机结合起来,模拟结果与实验结果相辅相成,分别从微观和宏观的角度揭示多糖聚合物和表面活性剂之间的相互作用机理,所得模拟结果与实验结果非常吻合。这些研究可以为新的实验设计提供理论指导。 3.文献报道的表面活性剂的Krafft点与其微观结构之间的定量构效关系只是针对传统的碳氢表面活性剂,应用受到局限。而本文对一系列碳氟表面活性剂展开QSPR研究,建立了预测这类表面活性剂Krafft点的QSPR方程,并在方程中考虑了反离子对Krafft点的影响。
【学位授予单位】:山东大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:O636.1

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5 袁吉;表面活性剂对水合物生成过程影响机理的初步研究[D];兰州理工大学;2009年
6 张彬;二聚壬基酚聚氧乙烯醚硫酸(酯)钠表面活性剂的合成及其性能研究[D];河北工业大学;2009年
7 莫虹;挥发性有机物与表面活性剂溶液间气液平衡关系[D];昆明理工大学;2009年
8 樊鹏利;乳酸左氧氟沙星与表面活性剂的相互作用[D];浙江大学;2007年
9 司林杰;腐植酸表面活性剂的制备及表面性质研究[D];北京化工大学;2007年
10 戴鲲;粘弹性表面活性剂压裂液研究与应用[D];吉林大学;2008年
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