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《中国海洋大学》 2010年
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卤族元素掺杂纳米TiO_2的光催化性能研究

樊丽霞  
【摘要】:本论文以四种含卤盐(NaF、NaCl、KBr和KI03)和硫酸钛为原料,利用水热法制备了系列卤族元素掺杂纳米TiO2光催化剂(氟掺杂二氧化钛-FT、氯掺杂二氧化钛-CT、溴掺杂二氧化钛-BT、碘掺杂二氧化钛-IT),并将其原位负载在硅胶上,得到了系列硅胶负载卤族元素掺杂纳米TiO2光催化剂(硅胶负载氟掺杂二氧化钛-FTS、硅胶负载氯掺杂二氧化钛-CTS、硅胶负载溴掺杂二氧化钛-BTS、硅胶负载碘掺杂二氧化钛-ITS)。利用X射线衍射仪、比表面积及孔结构分析仪、紫外-可见漫反射等分析手段对产物进行表征,考察了这两系列光催化剂光催化降解染料(普拉红B和亚甲基蓝)以及光催化还原重金属Cr(Ⅵ)离子的性能,探讨了溶液初始浓度、催化剂投加量、溶液pH值等因素对光催化性能的影响,并用Langmuir-Hinshelwood模型对其进行了动力学拟合;此外,还考察了这两系列光催化剂对海水体系中两种染料的降解,研究了其在海水环境中的光催化性能。 用FT、CT、BT和IT降解普拉红B和亚甲基蓝发现,随着溶液浓度增加,降解率呈下降趋势,对10-40mg/L的染料,降解率可达到90%;pH值在1.0-11.0的范围内,IT对两种染料的降解率均保持在90%以上;其它催化剂在较窄的pH值范围内表现出较高催化活性。随着催化剂投加量增大,降解率先增大后减小,最佳投加量为0.5g/L; NaCl对FT、CT、BT的光催化活性存在抑制作用,其浓度在0-1.0mol/L时,IT对两种染料的降解率均保持在95%以上。FT、CT、BT和IT对两种染料的降解反应为拟一级反应,符合Langumuir-Hinshelwood模型。光催化剂在重复利用三次后,染料降解率仍然保持在80%以上。 FTS、CTS、BTS和ITS适合对低浓度的染料的降解,其降解普拉红B的最佳pH值分别为6、3、3、1,而降解亚甲基蓝的最佳pH值分别为1、11、11、1。随着NaCl浓度增大,对FTS、CTS、BTS和ITS的光催化活性抑制作用增强。CTS、BTS和ITS对两种染料的光催化降解反应为为拟一级反应,降解普拉红B的反应速率常数k(min-1)分别为:0.0054、0.0051、0.0085、0.0131,降解亚甲基蓝时k(min-1)分别为0.0048、0.0105、0.0160、0.0121。 在海水体系中,除了IT和BTS对染料的降解率基本保持不变之外,其它几种催化剂和P-25的光催化活性都明显下降,染料降解率与去离子水体系相比下降20%-50%。催化剂(IT或BTS)投加量为1.0g/L,染料初始浓度为40mg/L,用镝灯照射150min,两种染料的降解率达到90%以上。 FT、CT、BT和IT对重金属Cr(VI)离子的光催化还原实验表明,Cr(VI)禺子的光催化还原率随溶液pH值升高而降低,在较高pH时,光催化还原性能大幅度下降。卤素掺杂TiO2对Cr(VI)离子光催化还原能力为:CTBTFTIT。在较低浓度时,卤素掺杂TiO2光催化还原Cr(VI)的反应为拟一级反应,符合Langmuir-Hinshelwood模型。 总之,通过对染料的光催化降解和对重金属的光催化还原实验,证明了卤族元素掺杂纳米TiO2光催化剂和硅胶负载卤族元素掺杂纳米TiO2光催化剂具有较高的光催化活性,并且通过对催化反应的影响因素的研究,丰富了光催化理论,为该技术应用于实际污水处理提供了参考。
【学位授予单位】:中国海洋大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O614.411

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【参考文献】
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