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《中国海洋大学》 2010年
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层状氢氧化镁铝的改性与成型及其对磷/氮阴离子的吸附脱除性能

邢坤  
【摘要】: 本文采用镁盐通过粉末混合、制浆混合、沉积和浸渍法对粉末层状氢氧化镁铝(Mg-Al LDH)进行了改性成型,并采用静态和动态吸附实验研究了Mg-Al LDH和改性成型层状氢氧化镁铝(MG Mg-Al LDH)对水溶液、城市污水、海水体系中磷/氮阴离子的吸附脱除性能。吸附脱除效果非常显著,能满足污水排放一级标准和海水水质一级标准。解决了Mg-Al LDH在实际应用过程中存在粉末易堵塞床体、无法实现固液分离和再生的问题,同时为镁资源的综合利用和水体中磷/氮的脱除提供了一条新的途径。 Mg-Al LDH经改性成型后不仅具有足够的机械强度(在水中浸泡两周以上不发生任何粉化现象),而且吸附性能大大提高。采用BET、SEM-EDX、XRD、FT-IR、TG-DSC等对材料进行了表征,结果证明经沉积和浸渍法改性成型后比表面积和孔容明显增大,其中沉积法改性成型的层状氢氧化镁铝比表面积为233.34m2·g-1,比未改性时提高了40%,而且形状规整,颗粒大小均一,改性组分分布均匀。Mg-Al LDH经改性成型后,镁铝摩尔比大大提高,层间距增大。镁盐对Mg-Al LDH的改性成型主要是通过氢键键合和离子交换作用实现的。 用四种改性成型方法制得的层状氢氧化镁铝对水溶液中的PO43-、P3O105-、NO3-、NO2-进行静态吸附,其中沉积法改性成型的层状氢氧化镁铝对PO43-、P3O105-、NO2-的吸附量最大,而浸渍法改性成型的层状氢氧化镁铝对NO3-的吸附量最大,吸附等温线属于H型。沉积法改性成型的层状氢氧化镁铝对PO43-、P3O105-、NO2-的吸附符合Langmuir线性等温方程式,最大吸附量分别为34.84、29.41、22.52 mg·g-1,而浸渍法改性成型的层状氢氧化镁铝对NO3-的吸附符合Freundlich线性等温方程式,平衡吸附量为17.49 mg·g-1。Mg-Al LDH经改性成型后,吸附量大大提高,比未改性时提高了29~37%;伪二级动力学方程可较好的描述四种离子在MG Mg-Al LDH上的吸附动力学过程,吸附速率常数K2(PO43-)K2 (P3O105-)K2 (NO2-)≈K2 (NO3-);初始pH值在4-10时,P3O105-、PO43-和NO2-的脱除率基本不受初始pH值的影响,但NO3-的脱除率随初始pH值呈“之”字形变化,PO43-、P3O105-、NO2-的吸附主要受离子在水溶液中的存在形式和吸附剂表面带电性的影响,而NO3-主要受溶液中溶解C02存在形式的影响。 四种改性成型方法制得的层状氢氧化镁铝对水溶液中P3O105-、PO43-、NO3-、NO2-的穿透曲线形状、穿透时间和穿透吸附容量均不同;穿透时间和穿透吸附量随固定床高度的增加、流量的减小、初始浓度的减小而增大,液膜扩散和颗粒内扩散是吸附过程的控制步骤;当初始pH值在6-9时,PO43-在弱碱性条件下,穿透时间和穿透吸附量较大。P3O105-的吸附基本不受初始pH值的影响。NO3-和NO2-在弱酸性条件下,穿透时间和穿透吸附量较大;当吸附剂达到耗竭点时,用0.1mol·L-1 NaOH和3 mol·L-1 NaCl解吸,然后用300mL质量浓度为25 w/V%的MgCl2进行再生,可实现吸附剂的重复利用。PO43-、P3O105-、NO3-、NO2-再生率随再生次数的变化为126.24、98.07%,71.86、81.07%,120.67、118.65%;1514.61、1657.30、1585.39%。由此可见,MG Mg-Al LDH是一种脱除磷/氮阴离子的有效吸附剂,并可重复使用。 沉积法改性成型的层状氢氧化镁铝可同时脱除水溶液中的P3O105-、PO43-、NO3-、NO2-,且优先脱除PO43-,穿透时间分别为75、95、75 min,而NO3-在实验范围3 h内一直未穿透,故可利用串联固定床同时处理四种离子,以提高床体的利用率;沉积和浸渍法改性成型的层状氢氧化镁铝可脱除某污水处理厂二次出水中PO43-、NO3-、NO2-,使其达到污水综合排放一级标准,且优先吸附PO43-,通过解吸再生后可重复使用;沉积法改性成型的层状氢氧化镁铝可有效脱除青岛不同地段海水中的PO43-,使其达到海水水质一级标准。
【学位授予单位】:中国海洋大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:X703.1

【引证文献】
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