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《中国海洋大学》 2011年
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可见光响应纳米Cu_2O-TiO_2材料的制备及光催化性能研究

刘辉  
【摘要】:TiO_2作为光催化领域研究最为广泛的半导体,具有无毒、稳定、廉价等优点。TiO_2存在其自身局限性,不能吸收可见光,从而限制了其对太阳能的有效利用。本论文采用窄带隙半导体Cu_2O来复合TiO_2形成半导体复合结构,提高TiO_2在可见光下的光催化活性。考察了TiO_2/Cu_2O复合光催化剂、Cu_2O-TNTs光催化剂、Ag/TNTs以及Cu_2O-Ag/TNTs光催化剂的形貌,比表面积,光谱吸收范围,可见光催化降解甲基橙的性能。 本研究运用第一性原理的密度泛函理论,对TiO_2表面吸附Cu_2O团簇的能带结构、态密度以及吸收光谱进行了研究。结果发现,在复合Cu_2O后锐钛矿型TiO_2的带隙变窄。导致带隙变窄的主要原因,是由于复合Cu_2O后,在TiO_2带隙间形成新的能带,从而使TiO_2的禁带宽度变窄,理论计算结果表明掺杂后可以导致红移现象出现。 通过浸渍还原法制备出了TiO_2/Cu_2O复合光催化剂。选出实验条件pH=10, CuSO4溶液浓度为0.125mol/L,Cu~(2+)/Ti~(4+)摩尔比1:2,可以制备出粒度为20-50nm、TiO_2和Cu_2O分布均匀的颗粒状TiO_2/Cu_2O复合光催化剂,在200-600nm波长范围内都有吸收,并且对甲基橙具有良好的吸附和可见光催化降解效果。避光磁力搅拌条件下研究TiO_2/Cu_2O复合催化剂对甲基橙的吸附能力,达到吸附平衡时,饱和吸附量为每克催化剂吸附0.062 g甲基橙。500W氙灯照射120min下,甲基橙催化降解率可达86%。 由水热法可以制备出10nm左右,长度大约几十纳米到几百纳米,管壁厚2~3nm左右的纳米管,形貌较好,呈中空,管端开口。纳米管的比表面积从原料P25的51.75 m~2·g~(-1)升高到了240.60 m~2·g~(-1)。TNTs的吸收带边在380nm左右,表明对可见光没有吸收。在可见光照射下,TNTs对甲基橙几乎没有降解效果。 采用浸渍还原法,用水合肼还原醋酸铜制备出Cu_2O-TNTs的复合材料,制备样品中在纳米管表面沉积了5-10nm的Cu_2O颗粒,得到了预想的样品形貌。并考察了搅拌时间,Ti:Cu元素比,以及前驱体对制备样品的影响。考察了可见光照射下对甲基橙的降解效果。搅拌时间6h,Ti:Cu元素比为2:1,原料选用400℃煅烧TNTs制备的Cu_2O-TNTs的复合材料比表面积可达203.45 m~2·g~(-1),光吸收范围为260-520nm,可见光照射180min下,对甲基橙溶液降解效率比TNTs和P25有明显的提高。 为提高TNTs的可见光催化活性,通过光致还原和浸渍还原法制备了Ag/TNTs和Cu_2O-Ag/TNTs复合光催化剂。在可见光照射下,TNTs对甲基橙溶液几乎没有降解效果。而可见光照射下180min,Cu_2O-Ag/TNTs的降解甲基橙效率可达25%。该催化剂体系表现出比TNTs和P25高很多的可见光催化活性。纳米异质结体系光催化活性的提高可归因于其对可见光利用的增加,光生电荷分离和迁移过程的强化。三组分纳米异质结体系可见光催化过程机理为设计改性新型可见光催化剂提供了新的思路。
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