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《中国海洋大学》 2012年
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膨润土基吸附材料的制备、表征及其吸附性能研究

于海琴  
【摘要】:膨润土(bentonite)具有价格低廉、储量丰富、环境友好、吸附容量大等优点,被广泛用作水处理吸附剂的基础材料。膨润土具有特殊二维空间结构、矿物表面吸附作用、层间阳离子交换作用、孔道过滤作用及特殊纳米结构效应等特性,层间结构可控、表面性质可改,经活化、改性或复合改性处理,可制得多种高效膨润土基吸附材料。 本文以阳离子淀粉(CS)、羟基铝(Al-OH)、十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)为改性剂,制备了一系列性能优异的膨润土基吸附材料。全面研究了阳离子淀粉/膨润土吸附材料的制备工艺,阳离子淀粉在膨润土上的吸附等温线、动力学及热力学行为,运用多种技术手段进行了表征;系统研究了阳离子淀粉/膨润土吸附材料对水中特征污染物——染料、有毒有机物、重金属离子以及磷酸盐的吸附机制、吸附规律及影响因素;深入研究了羟基铝和CTMAB改性膨润土对水中不同染料的吸附特性,为拓展膨润土的功能及其在废水处理中的应用提供了理论基础和技术依据。论文主要取得了以下创新性成果: 1.首次合成了新型吸附材料——季铵型阳离子淀粉/膨润土(CS-bentonite)。以季铵型阳离子淀粉作为改性剂,制备了新型淀粉/膨润土吸附材料。与钠基膨润土相比,所得产品表面形貌、电动特性和层间距都发生了变化:比表面积由33.96m~2/g增加到57.76m~2/g,Zeta电位由-24.01mV升高到-13.01mV,层间距由1.244nm增大到1.515nm。利用透射电镜分析(TEM)、扫描电镜分析(SEM)、红外光谱(FTIR)、热重-差热分析(TG-DSC)等对其结构进行了表征,证明新型阳离子淀粉/膨润土吸附材料出现片层剥离,淀粉插层成功,其絮凝性能提高,表面疏水性增强。吸附稳定性实验证明所制备的产品脱附率低,符合废水处理的要求。 2.研究了季铵型阳离子淀粉/膨润土吸附材料合成的制备工艺、反应机理、理论参数以及产品性能特征。以直接影响产品吸附性能的聚合物含量为主要控制指标,通过进行单因素影响实验和设计正交试验,得到最佳制备工艺为:反应温度60℃,反应时间2.0h,体系pH值7.0,阳离子淀粉浓度7.0g/L。阳离子淀粉在膨润土上的吸附动力学数据与拟二级动力学方程相符,吸附等温线符合Langmuir吸附模型;△G~θ为负值,说明吸附过程为自发进行;△S~θ为正值,说明整个吸附体系的熵增加;0△H~θ63kJ/mol,说明反应是吸热反应,升温有利于膨润土对阳离子淀粉的吸附,且过程以物理吸附为主。 3.系统研究了淀粉/膨润土吸附材料对水中染料亚甲基兰(MB)和刚果红(CR)、对硝基苯酚(PNP)、重金属离子(Cr(Ⅵ))和磷(PO_4~(3-))等污染物吸附机理及影响因素。阳离子淀粉/膨润土对水中MB、CR和PNP以表面吸附和层间有机相分配为主;对水中Cr(Ⅵ)的吸附以表面吸附和表面配位为主;对PO_4~(3-)以表面吸附为主。染料、对硝基苯酚、Cr(Ⅵ)离子在淀粉/膨润土上的吸附等温线符合Langmiur等温线模型,磷酸根符合Freundlich型等温线模型。四种特征污染物吸附过程都符合拟二级动力学方程,说明吸附过程包括外部液膜扩散、表面吸附和颗粒内扩散等复杂过程。 4、研究了Al-OH和CTMAB改性膨润土去除染料的性能。羟基铝柱撑膨润土(Al-OH-bentonite)对酸性湖蓝A (ATBA)、碱性品红(BV14)和碱性品绿(BG)三种染料的吸附效果要优于钠化膨润土,吸附率均达到95%以上;吸附等温线符合Henry和Langmuir等温线模型,动力学曲线符合拟二级动力学模型;吸附能力大小为:BGBV14ATBA。CTMAB有机插层膨润土(CTMAB-bentonite)对酸性品蓝(AB25)、酸性蓝(AB93)、酸性湖蓝A(ATBA)和酸性金黄G(AGYG)的吸附率超过95%,吸附实验数据分别符合Freundlich等温线模型和拟二级动力学方程,吸附能力大小分别为:ATABAGYGAB93AB25。 本论文通过对新型吸附材料——季铵型阳离子淀粉/膨润土吸附材料对水中染料亚甲基兰和刚果红、对硝基苯酚、Cr(Ⅵ)和磷酸根等污染物的吸附作用研究,得到了其吸附效果、机理、等温线模型及动力学参数,探讨了吸附作用机理,具有较高的理论意义和应用价值。以具有致癌、致畸、致突变结构的染料为研究对象,研究其在羟基铝和CTMAB改性膨润土上的吸附作用,为膨润土处理染料废水提供了理论依据。
【学位授予单位】:中国海洋大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:X703

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