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有机污染物的光助Fenton法氧化降解及其在海洋沉积物上的吸附行为研究

赵学坤  
【摘要】:论文以邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二乙酯(DEP)、4-氨基-苯磺酸盐(ABS)、4-甲基-苯磺酸盐(MBS)和1-萘酚等有机污染物作为研究对象,主要进行了四方面的研究工作:影响Fenton/UV法氧化降解五种有机污染物因素的研究;五种有机污染物的Fenton/UV氧化降解动力学研究;DMP和DEP的Fenton/UV氧化降解机理研究;DMP和DEP在海洋沉积物上的吸附行为研究。本论文取得了一系列重要的研究成果,为今后的环境科学研究尤其是有关有机污染物的降解以及其在海洋环境中的迁移转化方面的研究提供了许多有价值的科学理论依据。 一、论文首次研究了DMP、DEP、ABS、MBS和1-萘酚在Fenton/UV体系下的氧化降解状况,重点探讨了过氧化氢和亚铁离子的初始浓度及溶液酸度对其氧化降解行为的影响状况。 1、研究证明紫外光(UV)的参与使得Fenton试剂的氧化能力大幅度提高,因而极大地促进了DMP、DEP、ABS、MBS和1-萘酚的氧化降解,使得DMP、DEP、ABS、MBS和1-萘酚在120 min内的降解率最高分别可达81.1%、75.8%、86.0%、70.0%和88.2%; 2、过氧化氢初始浓度对DMP、DEP、ABS、MBS和1-萘酚的降解具有显著影响作用。过氧化氢初始浓度高于或低于最佳值时,DMP、DEP、ABS、MBS和1-萘酚的降解率均会有不同程度的下降; 3、亚铁离子初始浓度对DMP、DEP、ABS、MBS和1-萘酚的降解具有重要的影响作用。亚铁离子初始浓度高于或低于最佳值时,DMP、DEP、ABS、MBS和1-萘酚的降解率均会有不同程度的下降; 4、反应溶液的酸度会对DMP、DEP、ABS、MBS和1-萘酚的氧化降解产生较大影响。pH为最佳值时,Fenton/UV分别对DMP、DEP、ABS和MBS的降解效果最佳;低于或者高于最佳pH时,DMP、DEP、ABS和MBS的降解率均会有所下降。在pH 3.5-4.5之间,1-萘酚保持较高的降解率,在此酸度范围之外,均不利于1-萘酚的降解。 有机污染物的光助Fenton法氧化降解及其在海洋沉积物上的吸附行为研究 二、论文首次研究T DMP、DEP、ABS、MBS和l一蔡酚在FentoIL几JV体系 下的氧化降解动力学,重点探讨了温度对其氧化降解的影响作用及其反应活化能。 l、实验结果表明DMP、DEP、ABS、MBS和l一禁酚在Fento可UV体系下的 光化学氧化降解行为均符合准一级反应动力学模式; 2、温度对降解反应的速率有着显著的影响。当温度从25 OC增加到50 Oc时, 五种有机化合物的一级反应速率常数增加了3.7一5.3倍:而它们的半衰期则大约降 低为原来的1/6一1/5。所研究有机污染物的光化学降解受温度的影响与所假设的动 力学模式具有很好的一致关系: 3、有机化合物的Fenton八JV反应对温度的高度依赖性主要是由于过氧化氢分 解产生氢氧自由基过程对温度的高度依赖性所致; 4、通过Arrhenius公式,计算得到了DMP、DEP、l一蔡酚、MBS和ABS在 所研究实验条件下的光化学降解反应的活化能,大小分别为:48.1kJmol’’、49.IkJ mol一,、54.6 kJ mol一,、56.4 kJ mol一l和56.8 kJ mol.l。 三、论文首次研究了DMP和DEP在Fenio川UV体系下的氧化降解机理,主 要采用GC一MS技术,通过分析中间产物,提出其氧化降解的历程。 1、DMP和DEP经过Fento川Uv氧化降解,通过乙醚萃取水相中有机化合物, 再通过GC一MS分析,检测出了许多中间产物。这些中间产物主要是DMP和DEP 自身的轻基、二轻基和梭基衍生物; 2、通过分析这些乙醚萃取出的典型中间化合物组分,可以发现,对有机化合 物降解起主要作用的氢氧自由基主要是通过进攻脂肪链上的拨基碳或者夺取芳香 环和脂肪链上的氢原子来引发降解反应: 3、根据对中间产物分子以及反应物分子结构的分析,提出了DMP和DEP的 Fentol犷UV氧化降解的主要反应历程。 四、论文首次研究了DMP和DEP在海洋沉积物上的吸附行为,重点探讨了 其在不同处理方式的海洋沉积物上的吸附等温线的差异及海水盐度对其吸附的影 响。 1、无论在何种介质(NSW、DSW和DW)中,DMP在海洋沉积物上的吸附 平衡均大约需要10h: 2、DMP和DEP在盐酸处理及原始样海洋沉积物上的吸附行为符合直线型等 温式,分配系数(幻)与沉积物中有机碳含量(瓜)呈正比关系,吸附主要是通过 沉积物中有机碳的分配作用来完成的; 中国海洋大学博士学位论文 3、DMP和DEP在海洋沉积物上的吸附行为与自身溶解度显著相关,分配系 数(殉)及有机碳分配系数(Ko。)随其溶解度(Sw)的降低(或辛醇一水分配系 数(Ko矽的增加)而增加; 4、DMP和DEP在过氧化氢处理海洋沉积物上的吸附行为呈非线性,符合 Freundlich型吸附等温式,吸附机理主要是沉积物中粘土矿物的表面吸附作用。经 验常数(价)与沉积物中粘土矿物含量显著相关,呈正比关系; 5、由于“盐析”作用的结果,导致DMP和DEP在水体中溶解度的降低和沉 积物中可溶有机组分向溶液释放的减少,最终导致分配系数(均)及经验常数(斤) 随盐度的增加而增加: 6、在海水一海洋沉积物体系中,对于非离子性有机化合物而言,logKo。与109 Sw(或logKo、,)之间,存在很好的线性关系。根据我们的研究结果,首次明确提 出了适用于海水体系下的相关经验关


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