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青岛及中国近海大气沉降中无机氮组分的研究

于丽敏  
【摘要】: 大气沉降是许多海洋和陆地生态系统的主要氮源之一,研究青岛近海大气氮沉降对于了解大气氮对黄海海域的输入及其对海洋初级生产的影响具有重要意义。本论文采集了青岛2004年12月~2006年08月的大气气溶胶样品、2004年8月~2006年8月的湿沉降样品,中国近海(南、黄海、千里岩岛)的气溶胶(TSP和分级样品)以及湿沉降样品,并运用离子色谱法分析了大气干湿沉降中无机氮(硝酸盐、亚硝酸盐、铵氮)组分的含量,初步探讨了青岛及中国近海大气干湿沉降中无机氮的季节和空间分布规律以及颗粒态无机氮组分的粒径分布。 对青岛八关山大气中TSP的连续观测结果表明:大气颗粒物浓度的季节分布特征为冬、春季较高,秋季次之,夏季浓度最低;硝酸盐和铵盐呈现出与颗粒物相似的变化趋势。沙尘天气青岛大气气溶胶中无机氮组分及TSP的浓度都有一定的增加。青岛地区气溶胶中NO3-与NOx含量成明显的正相关。 青岛大气颗粒物随粒径呈现明显双峰分布,最高峰值出现于积聚模态,次峰值出现于粗模态,且尤以三月沙尘期间的粗模态峰值最为明显;NH4+-N呈现明显的单峰分布,峰值出现在积聚模态;NO3--N的分布略微复杂,夏、春季节,呈现双峰分布,而秋冬季节呈现单峰分布,最高峰值均出现在积聚模态。春季沙尘、浮尘天气期间及之后的几天颗粒物、硝酸盐、亚硝酸盐在多数粒径段都有不同程度的增加,而铵盐除在0.43~0.65μm粒径段有增加外,其余粒径段没有明显的增加。 青岛采集到的湿沉降样品中氨氮是无机氮中最重要的贡献者,其次为硝酸盐氮,亚硝酸盐含量最低;就季节变化而言,青岛降水中NO3--N和NH4+-N呈现出一致的变化趋势,夏季最低,冬季最高,并且雨水中无机氮离子的浓度与降雨量成反比。 海上的干湿沉降样品中TSP样品颗粒物与无机氮总体分布规律趋势黄海浓度高于南海,受沙尘天气影响黄海春季要高于夏季。对于气溶胶中无机氮组分的粒径分布而言,NO3--N多数呈现双峰分布,NH4+-N主要分布于1.1μm以下的细粒子范围内。非沙尘天气条件下,春季硝氮在细粒子段的峰值出现于0.43~0.65μm粒径段上,沙尘天气条件下,黄海大气颗粒物中硝氮粒径分布的最高峰值移到了1.1~2.1μm和2.1~3.3μm处,对铵盐粒径分布的影响相对较小。黄海夏季颗粒物在细粒子段的含量明显减小,粗粒子段的含量上升,硝酸盐氮的粒径分布的最高峰值出现在粗粒子段,铵盐在细粒子粒径段上的含量比春季也有所减少。 2006年千里岩岛干湿沉降样品中颗粒物与无机氮总体分布规律春季大于夏季航次。千里岩春季大气颗粒物和硝酸盐氮呈现明显的双峰分布;铵氮呈现单峰分布。夏季颗粒物在粗粒子段的峰值明显上升,硝酸盐氮呈现单峰分布,峰值出现在粗粒子段,在0.43~0.65μm范围内的NO3--N出现了极低值,铵盐仍主要分小于1.1μm的细粒子上。 另外,对三个采样区域进行比较发现:大气颗粒物的浓度为青岛千里岩≈黄海,而气溶胶中NO3--N和NH4+-N的浓度均为青岛黄海千里岩.春季青岛八关山颗粒物粗模态峰值比黄海明显;夏季颗粒物在粗粒子模态的峰值则是千里岩最为明显。夏季千里岩岛硝酸盐氮与黄海的分布规律相似,最高峰值均出现在粗粒子模态,而青岛样品最高峰值出现在细粒子模态;氨氮的粒径分布,在三个采样区域内基本一致,呈现单峰分布,由于NH3的来源不同,细粒径段氨氮的含量为青岛千里岩黄海。三区域湿沉降样品中硝酸盐氮占总无机氮的比例较干沉降要高。 亚硝酸盐氮由于性质不稳定,其在干湿沉降中的含量很低,分布变化规律复杂。


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