收藏本站
《中国海洋大学》 2009年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

基于TiN制备耐腐蚀电极材料及在能源领域的应用

徐海波  
【摘要】: 随着人类社会的不断进步和高速发展,当前能源供应和环境保护问题日益突出。以石油为代表的一次能源消耗急剧增高,一次能源的资源和供应紧张以及由此产生的环境影响压力日益严峻,石油和煤炭价格飞涨,在这样的背景下新能源的发展日益受到重视,一些可再生能源得到了迅速发展。电化学技术具有环境友好和高效的特点,恰恰能满足这一发展需求,因而电化学技术在能源领域的应用得到了广泛重视。电化学技术的核心是电化学装置,而装置的核心是电极材料。本文基于TiN材料的特殊功能,创造性地发明了新的纳米粉体制备方法,发明了一系列新型电极材料,并在质子交换膜(PEM)水电解、低温燃料电池和脱硫海水恢复系统中得到了成功的应用。通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、扫描隧道显微镜(STM)、χ射线衍射(XRD)和光电子能谱(XPS)分析了形态和结构,基于电化学测试评价了电极材料的电催化性能和稳定性能。主要研究结果有: 基于TiN涂层的耐腐蚀性和导电性,制备了TiN基IrO_2+Ta2O5涂层,其具有多孔性结构,以及很高的析氢、析氧电催化活性。强化寿命实验发现该种涂层使用寿命高于传统的Ti基涂层,表明TiN作为此类催化电极的载体是可行的。 基于TiN涂层的耐腐蚀性和导电性,开发了低温氧化钝化膜复合TiN的不锈钢双极板表面改性技术。表面改性处理后的不锈钢双极板,在30%硫酸溶液中耐阴极还原和阳极氧化性能,在从阴极电位-0.2Vvs.SCE到阳极电位+1.0 Vvs.SCE范围内,电流密度最大不超过10μA/cm~2,面接触电阻为10 m·cm~2。因此,从耐腐蚀性、导电性和长期稳定性上可以满足PEMFC的使用要求。 基于纳米粉体TiN的高反应活性,发明了TiN浸渍-热分解法,制备IrO_x-TiO_2粉体催化剂,并应用于PEM水电解。TiN前体热氧化生成的新生态TiO_2具有很高的反应活性,易于发生固相化学反应。通过浸渍形成了特殊的氧化分解条件,使得TiN的热分解产物为金红石相结构,这种相结构易于同氯铱酸的热分解产物形成IrO_x-TiO_2固溶体。PEM水电解测试表明,在铱担载量为1.2mgcm-2,电解温度80℃,工作电流密度1Acm-2下,槽压为1.6V。说明TiN浸渍-热分解法是制备低载量、高催化性能的水电解催化剂的理想方法。 基于TiN浸渍-热分解法,合成了RuO_2-TiO_2纳米粉体和IrO_x-TiO_2纳米粉体,并以其为载体制备Pt/RuO_2-TiO_2和Pt/IrO_x-TiO_2,并应用于PEMFC。在0.5 mol/L H2SO4溶液中的极化曲线和在0.5 mol/L H_2SO_4 + 0.5 mol/L CH3OH溶液中的循环伏安曲线测试发现担载Pt与RuO_2-TiO_2、IrO_x-TiO_2具有协同作用,因而具有优异的对析氢、析氧和甲醇氧化反应的电催化性能。质子交换膜燃料电池测试初步表明Pt/RuO_2-TiO_2具有高的氧阴极还原反应催化活性,进一步的反极实验证明其具有比Pt/C更好的稳定性。 基于TiN浸渍-热分解法,制备含有IrO_x-TiO_2中间层的Ti/ IrO_x-TiO_2/IrO_2涂层电极,并应用于PEM水电解集流板。IrO_x-TiO_2中间层的加入没有改变传统的钛基氧化铱电极的形貌特征和组成,并使电极具有相同的电催化响应特性,同时大大提高了钛基氧化铱电极的使用寿命。制备该电极的最优条件:焙烧温度为450 oC,中间层Ir/Ti摩尔比为0.6/0.4。经过实际应用表明,以Ti/IrO_x-TiO_2/IrO_2为涂层的PEM水电解集流板面接触电阻只有3 m·cm~2,具有优异的综合性能。 基于TiN浸渍-热分解法,制备了IrO_x-TiO_2为中间层的Ti/TiO_2-IrO_x/IrO_2-SnO_2电极,并应用于电解海水恢复系统。该电极具有较好的析氯选择特性,“氯氧差”为150±10 mV。使用该电极在电解条件为pH 3.5,NaCl 3.5%,电解液量265 ml,25℃,电流密度200 mA/cm~2的条件下,电催化氧化脱硫海水模拟液5 min后Na_2SO_3去除率为41.9%,COD去除率为32.7%;电催化氧化15 min后Na_2SO_3去除率可达90.9%,COD去除率为82.6%。由此表明电解海水恢复系统在短时间内可以起到对脱硫海水的辅助恢复能力。 基于上述内容,本论文最终在创新成果上实现了新方法,新材料和新应用,获得了一系列的发明专利,发表了多篇被SCI收入的论文,形成了较为完善的自有知识产权。
【学位授予单位】:

知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 由宏新;刘国东;丁信伟;陈刚;阿布里提·阿布都拉;;YSZ包覆NiO阳极的SOFC发电性能(英文)[J];中山大学学报(自然科学版);2007年S1期
2 周玲;李萍;颜幼平;;微生物燃料电池阳极碳材料对产电性能的影响[J];安徽农业大学学报;2011年04期
3 杨遇春,郑有国;锂离子电池材料新进展[J];电池;1998年04期
4 宋粤华;非化学计量氮化锂基锂离子电池阳极材料研究[J];盐湖研究;2002年02期
5 杨兵初;唐成颖;刘志坚;;热电池新型阳极材料Li-B合金研究进展[J];材料导报;2004年05期
6 谢吉虹;郑颖平;查燕;孙岳明;孙柏旺;;甲烷为燃料的中温固体氧化物燃料电池阳极材料研究进展[J];江苏化工;2007年04期
7 余琨;宋觉敏;蔡志勇;杨军;薛新颖;雷路;;镁及镁合金电池阳极材料的研究、开发及应用[J];金属功能材料;2010年04期
8 尹立辉,高俊奎,邱瑞珍;锂离子蓄电池电镀锡阳极材料的研究[J];电源技术;2005年11期
9 刘世永;王宇新;许莉;;降低水电解中阳极析氧过电位的研究进展[J];电池;2006年02期
10 李彦;吴金星;赵大治;魏新利;;柠檬酸-硝酸盐法制备中温SOFC材料[J];郑州大学学报(工学版);2007年01期
11 刘继波;钟晖;戴艳阳;钟海云;;一氧化钛作为电解电容器阳极材料的研究[J];稀有金属;2007年S1期
12 牛晓萌;许四红;陈明鸣;王成扬;朱斌;;掺杂炭黑的MO-SDC作固体氧化物燃料电池阳极[J];电源技术;2007年11期
13 余建柏;陈铭;;电刷镀流镀技术及其在产品再制造中的应用[J];机械设计与研究;2008年04期
14 王慧勇;梁鹏;黄霞;王晓昌;;微生物燃料电池中产电微生物电子传递研究进展[J];环境保护科学;2009年01期
15 尚宏利;李军;桑雪梅;王敏;江楠;程锡钱;彭静;;电解法制备高铁酸盐[J];重庆工学院学报(自然科学版);2009年01期
16 曾丽珍;李伟善;;微生物燃料电池电极材料的研究进展[J];电池工业;2009年04期
17 宋彦彬,李纪虹,孙力;固体氧化物燃料电池[J];沈阳电力高等专科学校学报;2001年01期
18 程继贵,邓丽萍,孟广耀;固体氧化物燃料电池阳极材料的制备和性能研究新进展[J];兵器材料科学与工程;2002年06期
19 孙秀府;郭瑞松;李娟;;La掺杂SrTiO_3阳极材料性能研究[J];电源技术;2006年10期
20 许小静;段柏华;曲选辉;李平;;热电池电极材料的研究进展[J];稀有金属与硬质合金;2006年03期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 杨俏;王鑫;刘延坤;冯玉杰;;MFC阳极材料预处理方法与电子传递机制影响机制研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
2 李松丽;王绍荣;王元松;聂怀文;温廷琏;;La_(0.85)Sr_(0.15)Cr_(0.9)Ni_(0.1)O_3(LSCN)作为SOFC阳极材料的制备和性能[A];庆祝中国硅酸盐学会成立六十周年固态离子学分会学术研讨会论文集[C];2005年
3 高凌;李佳;丁锡锋;郭露村;;浸渍法制备Ni/YSZ固体氧化物燃料电池阳极材料[A];《硅酸盐学报》创刊50周年暨中国硅酸盐学会2007年学术年会论文摘要集[C];2007年
4 王丽欣;由宏新;郁丽;阿布里提·阿布都拉;;以干甲烷为燃料的SOFC阳极反应及材料的研究进展[A];2006年石油和化工行业节能技术研讨会会议论文集[C];2006年
5 刘江;Scott A Barnett;;直接碳氢化合物固体氧化物燃料电池阳极研究进展[A];第十二届中国固态离子学学术会议论文集稀土专辑[C];2004年
6 刘继波;钟晖;戴艳阳;钟海云;;一氧化钛作为电解电容器阳极材料的研究[A];第五届全国稀有金属学术会议专辑[C];2006年
7 贾莉;吕喆;陈孔发;沙雪清;李国卿;苏文辉;;预烧后的YSZ粉体对Ni/YSZ阳极性能的影响[A];第十二届中国固态离子学学术会议论文集[C];2004年
8 贾莉;吕喆;陈孔发;沙雪清;李国卿;苏文辉;;预烧后的YSZ粉体对Ni/YSZ阳极性能的影响[A];第十二届中国固态离子学学术会议论文集[C];2004年
9 徐甲强;张海林;潘庆谊;向群;李超;;水热合成工艺对Zn_2SnO_4纳米晶形貌及电化学性能的影响(英文)[A];《硅酸盐学报》创刊50周年暨中国硅酸盐学会2007年学术年会论文集(一)[C];2007年
10 沈哲敏;孙克宁;王振华;乔金硕;张乃庆;;造孔剂对SOFC性能的影响[A];2009中国功能材料科技与产业高层论坛论文集[C];2009年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 杨裕生;“电极”与“电池”存储的能量别混淆[N];科技日报;2008年
2 记者  邰举;韩开发出纳米材料阳极涂布技术[N];科技日报;2007年
3 墨梅;中科院研制燃料电池新阳极材料[N];中国化工报;2008年
4 赵静;新型耐高温铝合金牺牲阳极填补国内空白[N];中国有色金属报;2005年
5 太子;放眼看元件[N];电脑报;2004年
6 武加强;泰山铝业:节能降耗发展之路[N];中国有色金属报;2006年
7 万鹏;钽电容,追求极致性能的选择[N];电脑报;2008年
8 阿亮;电池危机何时解决?[N];中国电脑教育报;2003年
9 ;不把一名下岗职工推向社会[N];新华每日电讯;2002年
10 杨建华;中原油田防偏磨技术国内领先[N];中国石化报;2005年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 张磊磊;双钙钛矿固体氧化物燃料电池阳极材料的性能研究[D];吉林大学;2010年
2 张磊;流延和湿粉喷雾制备固体氧化物燃料电池阳极和电解质的研究[D];中国科学技术大学;2011年
3 王涵多;管式阳极支撑固体氧化物燃料电池的制备和性能研究[D];华南理工大学;2012年
4 贺贝贝;中温固体氧化物燃料电池新型阳极材料的制备和性能表征[D];中国科学技术大学;2012年
5 丁姣;低成本阳极支撑型膜电解质固体氧化物燃料电池的研究[D];华南理工大学;2010年
6 刘立敏;固体氧化物燃料电池镍基阳极改性及性能研究[D];哈尔滨工业大学;2012年
7 刘蓓蓓;固体氧化物燃料电池的新型电解质和阳极材料[D];中国科学技术大学;2012年
8 朱秀芳;中温H_2S固体氧化物燃料电池阳极材料的制备及性能研究[D];南京理工大学;2012年
9 杨超;阳极支撑型固体氧化物燃料电池内多物理场传递过程的机理与数值分析[D];大连海事大学;2013年
10 潘伟平;阳极孔和界面微结构对SOFC的电极极化与性能影响研究[D];哈尔滨工业大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王昊昱;阳极材料的优选及其对微生物燃料电池产电性能的影响[D];哈尔滨工业大学;2010年
2 何芳;阳极支撑型单室固体氧化物燃料电池的制备与性能研究[D];黑龙江大学;2010年
3 温志宇;Ni_(0.6)Cu_(0.4)BaO_x阳极材料的制备及性能研究[D];大连理工大学;2011年
4 李文渊;固体氧化物燃料电池铜基阳极的性能研究[D];哈尔滨工业大学;2010年
5 胡劲松;基于有机凝胶和多孔硅的锂离子电池阳极材料的制备和性能研究[D];河北师范大学;2002年
6 方亮;中温SOFC复合阳极Ni-LCCM/LSCM-GDC的性能研究及其表面反应动力学分析[D];新疆大学;2010年
7 刘忻;基于NiO-YSZ-La_(0.2)Sr_(0.7)TiO_3复合阳极中温固体氧化物燃料电池的制备和性能研究[D];上海交通大学;2011年
8 张代生;固体氧化物燃料电池阳极材料Ni-SDC和Ni-GDC的制备及性能研究[D];吉林大学;2006年
9 侯冰雪;阳极微观结构对平板式IT-SOFC单电池性能影响研究[D];景德镇陶瓷学院;2011年
10 张军;固体氧化物燃料电池CuCoNi/SDC阳极的制备及表征[D];内蒙古科技大学;2007年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978