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《中国石油大学(华东)》 2014年
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液相还原法制备Pt-Sn/γ-Al_2O_3催化剂用于丙烷脱氢的研究

王君  
【摘要】:丙烯可用于制备聚丙烯、丁醇、苯酚、丙酮、丙烯腈及其脂类等产品,其中聚丙烯所占产品比例最大。我国具有丰富的液化石油气资源,其中丙烷占60%,一般用作燃料。为了解决我国丙烷资源浪费和丙烯缺乏的问题,丙烷脱氢制丙烯技术日益受到人们关注,其中高效脱氢催化剂尤为重要。本论文中的催化剂主要采用新颖的液相还原法制备Pt纳米颗粒并负载于γ-Al_2O_3载体上,通过不断改变催化剂制备条件,最后得到了形貌可控、粒径尺寸较小、分布均匀的Pt纳米颗粒,该催化剂具有良好的丙烷脱氢性能。为了准确考察微反条件的影响,采用所制备的丙烷脱氢性能较佳的Pt-Sn/γ-Al_2O_3催化剂,分别考察了反应气氛、空速、反应温度和氢气与空气摩尔比例对丙烷脱氢性能的影响。结果表明,采用一定量空气和氢气共同进料、体积空速5200 h-1、反应温度590℃和空气/氢气比例5:4时,反应效果最佳。论文还考察了催化剂的制备条件对丙烷脱氢性能的影响。通过TEM表征,发现采用液相还原法制备的催化剂较传统浸渍法制备的催化剂出现团聚现象降低,具有更小的粒径且分布均匀。继而考察了H2PtCl6浓度、PVP与Pt比例、稳定剂类型和催化剂焙烧温度对催化剂应用于丙烷脱氢性能的影响。结果表明,H2PtCl6浓度在1.0297×10-3~8.2379×10-4 mol/l之间时,丙烷转化率和选择性都相对较高。PVP用量对丙烷脱氢性能影响不大,因此选用最小比例。相对于PVP而言,通过CTAB制备的催化剂在丙烷转化率方面略低一些。关于不同焙烧温度的考察,500℃焙烧的催化剂得到的丙烷转化率最高,如果焙烧温度过高,易引起催化剂烧结。助剂对Pt系催化剂用于脱氢性能的改善具有显著作用,通过考察第一助剂Sn对Pt/γ-Al_2O_3催化剂的影响,发现添加Sn能明显提高丙烯选择性和催化剂稳定性。采用SnCl2直接加入及先加Sn后加Pt的方式,可使Sn的助剂效果达到最佳。进一步对K、Ce和Zn三种第二助剂,包括助剂前驱体种类、添加方式和添加量进行考察。结果表明,K、Ce和Zn助剂采取直接浸渍未焙烧的Pt-Sn/γ-Al_2O_3催化剂,脱氢效果更佳。其中K、Ce、Zn含量分别为1 w%、3 w%、1 w%左右时,可达到最佳丙烯收率。
【学位授予单位】:中国石油大学(华东)
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2014
【分类号】:TQ221.212;O643.36

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