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烯胺溶剂吸收CO_2化学降解与热降解试验研究

李欣泽  
【摘要】:有机胺复配烯胺溶液吸收CO_2法因其吸收速率高、药品易于制备、在二氧化碳捕集的众多途径中应用最广,效果最明显,工艺最成熟。该法也存在吸收剂粘滞度变大发泡、对设备管道腐蚀性较强、多次循环溶液中的溶剂降解大的问题。本文以研究烯胺复配溶液吸收CO_2过程中烯胺溶液发生的降解目的,选取二乙烯三胺(DETA)、TETA(三乙烯四胺)、TEPA(四乙烯五胺)三种烯胺吸收剂为主吸收剂和N-甲基二乙醇胺(MDEA)、PZ(哌嗪)为辅吸收剂。首先考察了摩尔配比分别为(20:1、20:2、20:3、20:4、20:5、20:6)6种不同摩尔配比的DETA+MDEA、DETA+PZ、TETA+MDEA、TETA+PZ、TEPA+MDEA、TEPA+PZ初次循环吸收、解吸性能;通过比较36个不同摩尔配比的烯胺复配溶液的吸收-解吸性能,筛选出较好的20:4 DETA+MDEA、20:4 DETA+PZ、20:5TETA+MDEA、20:4 TEPA+MDEA、20:4 TEPA+PZ 6种烯胺复配药剂。再将6种不同摩尔配比烯胺复配药剂分别做6次循环吸收-解吸实验。考察它们的循环吸收、解吸性能与胺降解率;通过比较6个不同摩尔配比的烯胺复配溶液的6次循环吸收负荷、吸收速率、解吸速率、解吸负荷,筛选出较好的两种烯胺复配药剂:20:5TETA+MDEA、20:4TEPA+MDEA,2种烯胺复配药剂。最后以智能高压反应釜分别考察了20:5TETA+MDEA、20:4TEPA+MDEA热降解和氧化降解性能。在吸收温度40℃,解吸温度120℃条件下,研究了(20:1、20:2、20:3、20:4、20:5、20:6)6种不同摩尔配比的DETA+MDEA、DETA+PZ、TETA+MDEA、TETA+PZ、TEPA+MDEA、TEPA+PZ初次循环吸收、解吸性能。结果表明20:4 DETA+PZ、20:4DETA+PZ、20:5 TETA+MDEA、20:4 TEPA+MDEA、20:4 TEPA+PZ 6的吸收、解吸性能分别是6种不同摩尔配比中较好的。分别以DETA、TETA、TEPA为主吸收剂,以摩尔配比为:20:4,220:5分别添加PZ、MDEA组成6种总胺浓度为0.8mol/L的二元复配烯胺溶液。对比考察了6种复配胺溶液6次循环吸收负荷、吸收速率、解吸速率、解吸负荷。吸收效果由高到低排列:20:4 TEPA+MDEA20:5 TETAE+MDEA20:4 TEPA+PZ20:4 DETA+PZ20:4TETA+PZ20:4 DETA+MDEA,比较筛选出的6种复配烯胺胺溶液的6次循环解吸性能大小为:20:4 TEPA+MDEA20:4 TEPA+PZ20:4 DETA+MDEA20:4 TETA+PZ20:4DETA+PZ20:5 TETA+MDEA,考察胺降解率由高到低排列为:20:4 DETA+MDEA20:4TETA+PZ20:4 DETA+PZ20:4 TEPA+MDEA20:4 TEPA+PZ20:5 TETA+MDEA。综合上述6种不同摩尔配比的烯胺复配溶液,得出两种较好的烯胺复配溶液分别为:20:5TETA+MDEA、20:4 TEPA+MDEA。探究热降解实验,利用智能高压反应釜,研究了不同摩尔配比的20:5 TETA+MDEA、20:4 TEPA+MDEA复配烯胺未添加CO_2负载,在120℃,2.0MPa,降解240h,又做了同组控制变量实验,考察了有负载CO_2(0.4mol/mol)、不同温度(110℃,120℃,130℃)条件以及是否添加金属铁离子溶液对两种不同摩尔配比20:5 TETA+MDEA、20:4TEPA+MDEA的热降解中胺降解率的影响。由控制变量实验结果所得,CO_2负载和温度(T)会增大20:5 TETA+MDEA、20:4TEPA+MDEA的胺降解率,铁离子对20:5TETA+MDEA、20:4 TEPA+MDEA胺降解率无影响,其在20:5 TETA+MDEA、20:4TEPA+MDEA热降解过程中起催化剂作用。氧化降解实验是以控制变量热降解实验为基础,在120℃,2.0MPa条件基础上添加O_2,通过探究有无CO_2负载和铁离子(FeCl_3)对20:5 TETA+MDEA、20:4 TEPA+MDEA氧化胺降解率的影响。实验结果表明,纯氧化降解20:5 TETA+MDEA、20:4 TEPA+MDEA降解率最低,CO_2负载和Fe~(3+)都会增大20:5 TETA+MDEA、20:4 TEPA+MDEA降解率。而影响最大的是CO_2负载,Fe~(3+)次之,O_2影响最小。


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