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《中国石油大学》 2007年
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纳米TiO_2光催化剂掺杂改性与负载的研究

石建稳  
【摘要】: 半导体TiO_2可有效降解水中难生物降解的有机污染物。本文采用溶胶-凝胶法,制备了纯TiO_2、过渡金属离子单掺杂TiO_2、稀土金属离子单掺杂TiO_2以及过渡金属离子与稀土金属离子共掺杂TiO_2,并以ACF为载体,制备了负载有TiO_2薄膜的复合光催化材料。以染料分子为模拟污染物考察了它们的光催化性能。 以钛酸丁酯为前驱体,冰醋酸为水解抑制剂,乙醇为溶剂,制备TiO_2纳米粒子时,制备工艺参数对其光催化活性影响较大,其影响主次为煅烧温度、冰醋酸加入量、蒸馏水加入量、无水乙醇用量。煅烧温度对纳米TiO_2晶型、晶粒尺寸、光吸收特性等产生影响,从而影响TiO_2的光催化性能。 过渡金属离子Cr、Fe的掺杂可抑制TiO_2晶粒的生长,引起TiO_2晶格的畸变和和晶胞体积的改变,拓宽TiO_2的光吸收范围,适量Cr、Fe的掺杂可提高TiO_2的光催化活性,最佳掺杂量均为0.05%。稀土金属离子的掺杂可抑制TiO_2晶粒的生长,阻碍TiO_2相变的发生,引起TiO_2晶格的畸变和膨胀,以及吸收带边的红移,适量的掺杂可提高TiO_2的光催化性能,Y、Ce、Sm、Eu的最佳掺杂量依次为0.1%、0.05%、0.1%、0.1%。煅烧温度可影响催化剂的晶粒尺寸、晶型、光吸收特性、晶格畸变和膨胀程度以及掺杂离子进入TiO_2晶格的能力,从而对掺杂纳米TiO_2的光催化性能产生影响。本实验的最佳煅烧温度为600℃。Sm掺杂纳米TiO_2在可见光下具有很好的光催化活性。 在Fe、Ho共掺杂和V、La共掺杂体系中,过渡金属离子掺杂促进TiO_2晶型的转变,稀土金属离子掺杂则抑制晶型的转变,共掺杂时,两种作用相互中和,且抑制作用占优势。与单掺杂相比,共掺杂由于掺入的两种离子产生不同的作用,过渡金属离子掺杂拓宽TiO_2光吸收范围,稀土金属离子掺杂抑制光生电子-空穴对的复合,二者协同作用可进一步提高了TiO_2的光催化活性。Fe、Ho共掺杂提高了纳米TiO_2表面羟基基团的量,V、La共掺杂降低了表面羟基基团的量,导致Fe、Ho共掺杂TiO_2的光催化性能更高。共掺杂光催化性能不仅受各自掺杂量的影响,还受两种掺杂离子浓度配比的影响,Fe、Ho共掺杂体系,最佳掺杂离子浓度配比为0.05%的Fe和0.5%的Ho。V、La共掺杂体系,最佳掺杂离子浓度配比为0.05%的V和0.05%的La。煅烧温度对共掺杂TiO_2光催化性能影响较大,最佳煅烧温度为600℃。两种共掺杂TiO_2在可见光下具有光催化降解甲基橙的能力,且光催化活性较纯TiO_2有较大提高,这与掺杂使其粒径的减小、电子-空穴对复合的抑制、对可见光吸收的增强等因素有关。 负载体系中,TiO_2以薄膜的形式包覆在ACF的表面,在ACF条带状沟槽处的薄膜煅烧时容易开裂,裂口处是负载体系结合性的薄弱环节。煅烧温度对ACF表面TiO_2的负载量和薄膜的最终结构形态起着十分重要的影响。负载样品的微孔分布集中,主要为2 nm以下的孔,并在0.82 nm和1.17 nm处呈强峰分布。在紫外光下,由于吸附和光催化的双重作用,可使有机污染物快速降解。负载体系由于自身孔结构的因素,可对目标分子的光催化降解性能产生影响,目标污染物的分子尺寸与负载体系孔径相匹配时,可被迅速地吸附进入材料的微孔内部,逐渐建立分子脱附与光催化降解反应的动态平衡。目标污染物的分子尺寸大于负载体系孔径时,则会产生孔屏蔽效应,负载体系不能对其产生有效捕捉,影响其光催化降解性能。
【学位授予单位】:中国石油大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:X52

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【引证文献】
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【共引文献】
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10 卑圣金;徐园园;蔡再生;;La~(3+)/TiO_2/AC原位光电催化性能研究[A];第八届功能性纺织品及纳米技术研讨会论文集[C];2008年
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【同被引文献】
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中国博士学位论文全文数据库 前10条
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【二级引证文献】
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中国博士学位论文全文数据库 前2条
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中国硕士学位论文全文数据库 前5条
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7 刘亚兰;活性炭纤维负载二氧化钛光催化剂的制备及性能评价[D];东北林业大学;2009年
8 王侃;负载型TiO_2催化剂可见光降解染料污染物的研究[D];浙江大学;2004年
9 丰惠敏;中孔活性炭纤维及其复合材料以及聚苯乙烯的降解[D];中国科学技术大学;2010年
10 杨祝红;二氧化钛晶须的制备及光催化处理废水研究[D];南京工业大学;2003年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 侯一宁;高级化学氧化技术处理实验室废水的研究[D];四川大学;2005年
2 陈姣霞;共掺杂纳米TiO_2光催化剂的制备及光催化性能研究[D];中国石油大学;2007年
3 亓建伟;纳米二氧化钛用于医院含菌废水处理的光催化反应器设计[D];四川大学;2005年
4 卢屿;酞箐铜敏化二氧化钛光催化降解糠醛水溶液的研究[D];吉林大学;2006年
5 朱广;掺杂稀土离子的纳米TiO_2粉末制备及性能的研究[D];西安理工大学;2008年
6 陈其思;纳米TiO_2掺杂改性及光催化活性的研究[D];重庆大学;2005年
7 王建伟;Fe掺杂的纳米二氧化钛对有机磷农药催化性能的研究[D];重庆工商大学;2007年
8 石战胜;高活性光催化剂纳米TiO_2的制备及其锆掺杂的研究[D];天津大学;2007年
9 闵廷琴;苯酚在TiO_2/ACF上的吸附及光催化降解的研究[D];太原理工大学;2002年
10 李红;TiO_2光催化涂料的制备及其降解甲醛研究[D];北京化工大学;2009年
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