镍基催化剂的苯加氢性能研究

【摘要】： 本文研究了Hβ、NaY、NaY-γ-Al2O3、HY-γ-Al2O3、USY-γ-Al2O3和γ-Al2O3负载的Ni催化剂以及一种新型材料—碳包覆纳米镍的苯加氢性能,采用XRD、TPR、IR、TEM、NH3-TPD、TG-DTA等手段考察了制备方法和条件对负载Ni催化剂的结构、Ni的分散度、还原特性的影响,及其与催化加氢活性的关系。研究结果表明:碳包覆纳米镍具有与Ni/γ-Al2O3相近的苯加氢活性;由于外层碳的禁锢作用,有效地阻止了镍晶粒在氢气中高温下的烧结,碳包覆纳米镍具有较强的抗烧结能力;碳包覆纳米镍中金属镍颗粒以纳米尺寸分散于炭基体当中的,颗粒大小约为10nm～60nm。Hβ和NaY分子筛负载的镍催化剂上的氧化镍的分散性很差,苯加氢活性较差。载体中质子酸的存在对苯加氢有抑制作用,γ-Al2O3载体中加入NaY、HY和USY分子筛后负载型Ni催化剂的加氢活性降低。 首次采用原位XRD并结合BET、TPR、TG-DTA等技术对γ-Al2O3负载的镍催化剂进行了一系列研究,并考察了负载量、活性组分前驱体、活化方式、焙烧和还原条件对催化剂苯加氢活性的影响。结果表明:氧化镍最佳负载量为25%～30%之间;以硝酸镍为前驱体的镍基催化剂苯加氢活性最高;催化剂采取直接还原活化的方式具有更高的苯加氢活性;焙烧温度450～500℃,还原温度400℃,还原时间6小时催化剂的苯加氢活性最高。