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《中国石油大学》 2007年
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β-环糊精包合有机硫化物的基础研究

孙燕  
【摘要】: 随着环保要求的日益提高,新型轻质油品脱硫技术的研究越来越重要。本文创新性提出了以分子识别方法脱除硫化物的设想,并首次系统地研究了β-环糊精(β-CD)主体分子与一系列有机硫化物客体分子的包合作用以及影响因素。在理论研究上丰富了超分子化学的内容,在应用研究方面拓宽了轻质油品脱硫技术的研究范围。 对于自身不含发色团的有机硫化物如脂肪族硫醇、硫醚及二硫化物等,选用酚酞作为光谱探针,利用竞争光谱法研究了它们与β-CD的包合作用。发现β-CD对正构硫醇的包合能力随碳原子数的增加而增强,对异构化硫醇的包合能力强于对正构硫醇的包合。对于不同类型的有机硫化物,β-CD的包合能力为:二乙基二硫化物二乙基硫醚正丁硫醇。升高温度更有利于β-CD与硫醇、硫醚类硫化物的包合,包合是自发的、吸热的、熵驱动过程。 对于自身含有发色团的有机硫化物如苯硫酚、噻吩、苯并[b]噻吩及二苯并噻吩等,与β-CD的包合作用利用直接光谱法进行了研究。β-CD对它们的包合能力依次为:苯硫酚噻吩二苯并噻吩苯并[b]噻吩,且升高温度均对包合不利,包合是自发的、放热的、焓驱动过程。 通过有机硫化物与β-CD的包合机理分析发现,主-客体分子大小尺寸的匹配性决定进入β-CD空腔的客体分子种类,而客体分子的极性影响客体分子与β-CD包合的稳定性。氢键作用、范德华力、疏水作用及偶极-偶极静电作用等协同作用于包合过程。 对于硫化物-石油醚体系,由于β-CD可以包合石油醚中的烃组分,造成β-CD对硫化物的识别选择性较差,包合率较低。而β-CD水溶液对硫化物的包合实验表明,β-CD对水溶液中的硫化物有较好的识别包合能力,包合方式、包合时间、β-CD水溶液浓度及硫醇的初始浓度等是影响包合作用的因素。
【学位授予单位】:中国石油大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:TE621

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【参考文献】
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