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《中国石油大学》 2008年
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介孔—微孔复合分子筛负载的Ni-Mo-W加氢催化剂

刘静  
【摘要】: 本论文采用两步合成法,由微孔分子筛纳米簇组装合成了含有β分子筛次级结构单元的介孔-微孔复合分子筛(Mβ)。首先合成无碱体系β分子筛前驱体溶液(导向剂),然后用其与十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)组装介孔分子筛。系统考察了导向剂制备过程中晶化温度、晶化时间和投料Si/Al对介孔分子筛结构及性质的影响,成功制备出了具有强酸性、高水热稳定性的复合分子筛,并得出了最佳合成条件;采用XRD、BET、NH3-TPD、IR和Py-IR等分析手段对所合成的介孔分子筛进行表征,结果表明,成功地将β分子筛的次级结构单元引入到了介孔分子筛的孔壁中,从而提高了介孔分子筛的酸性和水热稳定性,且其酸强度与β沸石分子筛相当。 鉴于介孔-微孔复合分子筛合成条件相对较为苛刻,制备过程中所用模板剂价格昂贵,以及热稳定性的问题。本论文首次采用分子筛次级结构单元(或称分子筛纳米簇)对氧化铝载体进行表面改性,分别考察了改性方法、分子筛纳米簇用量、分子筛Si/Al等条件对改性样品的影响,采用XRD、NH_3-TPD、BET、IR、Py-IR和HRTEM等手段对改性样品进行了表征。结果表明,改性后,分子筛纳米簇均匀地分散于氧化铝载体表面,改性氧化铝载体的酸性得到明显增强,改性后氧化铝的比表面、孔容及孔径等结构性质无明显变化。 分别以合成的介-微孔分子筛和改性后的氧化铝为催化剂载体,制备出负载型Ni-Mo-W-P加氢催化剂,以4,6-DMDBT为模型化合物,利用高压微型反应器、质谱及气相色谱对其加氢脱硫活性进行了评价。与氧化铝为载体的催化剂相比,由于催化剂中引入了具有较强酸性和孔道优势的介孔-微孔复合分子筛,有效降低了含硫化合物的空间位阻效应,增大了氢解路径脱硫比例,使得4,6-DMDBT的转化率和脱硫率得到大幅度提高。分子筛纳米簇改性的载体由于保留了原氧化铝的较大孔道,另外分子筛纳米簇在某种程度上具备β分子筛的某些特性,赋予改性氧化铝以酸性,可有效降低4,6-DMDBT的空间位阻效应,增大氢解路径比例,同时提高催化剂对部分加氢含硫化合物的脱硫活性,使脱硫率/转化率显著提高。 对分子筛纳米簇改性氧化铝为载体催化剂的加氢脱硫机理进行初步研究,结果表明,金属组分与载体间的相互作用减弱,活性组分堆垛数增加,加氢活性提高明显。
【学位授予单位】:中国石油大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:TQ426

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【参考文献】
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