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环隙流化床中纳米颗粒聚团流态化/光催化降解VOCs的研究

耿启金  
【摘要】:可挥发性有机污染物(Volatile Organic Compouds, VOCs)是指沸点范围在50~260℃之间,室温下饱和蒸气压超过133.32 Pa,以蒸气形式存在于空气中的一类有机物,主要来源于室内装饰装修材料、吸烟、外界动力机械尾气排放和燃料燃烧残余组分等。人们长时间滞留于室内,其危害是十分严重的。在VOCs的控制技术方面,半导体光催化氧化技术(Photocatalytic Oxidation,PCO)具有明显的优势。本文提出多相流颗粒动理学耦合光催化氧化技术的思想,依托环隙流化床光催化反应器,对光催化降解气态环己烷和苯进行了系统研究。 采用实验、数值模拟和理论分析相结合的方法研究了纳米P25颗粒聚团在环隙流化床中的流态化特征。建立了符合环隙流化床纳米P25颗粒聚团流态化的最小流化速度模型;得到摩擦因子、初始流态化的床层空隙率的参数值、沉降颗粒尺寸与操作气速的关系;建立了不同区域床层空隙率的的关联式,揭示了床层平均空隙率随流化物料量和操作气速的变化规律。 通过修订聚团颗粒的曳力、碰撞力和粘附力,得到了环隙流化床中P25颗粒聚团流态化模型。模型分析表明,P25颗粒聚团在局限的环隙区间内实现流态化时,颗粒与环隙壁面的壁面效应不可忽视,只有当环隙尺寸大于0.075m后壁效应方可忽略;两碰撞颗粒的尺寸比例ξ0.298时,两个聚团可能产生团聚;两碰撞颗粒的尺寸比例ξ0.298时,两个聚团可能产生分离或破碎;随着操作气速的增大,聚团尺寸逐渐减小,与实验测定的结果一致。 建立了气固两相分配动力学模型,揭示了环己烷/苯的初始浓度、操作气速、相对湿度与饱和吸附值的关系;通过修正langmuir吸附模型,得到了苯和环己烷的吸附平衡常数,并通过线性自由能关联吸附能量控制模型的验证,结果表明,修订模型更具有合理性。 环隙流化床中光催化降解苯和环己烷的实验表明,光催化降解效率是环己烷/苯的初始浓度、操作气速和系统相对湿度的函数。通过构建的P25颗粒聚团光催化反应的动力学模型分析,揭示了苯和环己烷的光催化降解半衰期与初始浓度的关系;验证了流化数1.62和1.8分别为环己烷和苯的最佳操作气速条件;揭示了湿度与浓度在光催化降解反应中的关系为C_(H_2O)=(1+K_AC_M)/2K_H。 基于光催化降解中间产物的FTIR、GC-MS和UV光谱信息,推断出环己烷/苯光催化降解的主要中间产物、光催化降解反应可能的历程、光催化剂失活的主要原因;通过光催化剂的循环使用和再生实验发现,该催化剂具有较好的循环使用效果和再生性能。 根据光催化降解VOCs反应过程分析,建立了光催化降解VOCs反应动力学模型,揭示了光催化反应过程中水分子与VOCs目标分子的关系,以及反应过程中水的促进/抑制作用机理。


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